Tuning Interfacial Properties between Electrode and Organic Semiconductor Layers for Obtaining High-Performance Organic Field-Effect Transistors

Abstract

유기 전계 효과 트랜지스터(OFET)는 유연하고, 용액 공정과 대량 생산이 가능한 전자 소자로서 큰 관심을 끌어왔다. 최근 전하 캐리어 이동도의 개선 은 OFET을 다양한 전자 응용 분야에 경쟁력 있는 위치에 놓았다. 하지만 소 자 구성 층 간의 비효율적인 계면 접촉은 소자의 신뢰성과 안정성에 심각한 문제를 발생시킨다. 특히, 금속 전극과 유기 반도체 사이 계면의 높은 수준의 접촉 저항은 OFET의 실용화에 심각한 병목 현상을 발생시키고 있다. 본 논 문에서는 OFET의 금속 전극과 유기 반도체 간의 계면 문제를 해결해서 소자 의 고성능과 신뢰성을 확보하기 위한 세 가지 방법을 연구하였다. 첫째로, 접촉 저항(RC)을 개선하기 위해 상부 접촉 소스/드레인 전극과 고분 자 활성층 사이의 계면을 최적화하기 위한 자발적 제어 접근 방식이 제시되었 다. p형 고분자 반도체에 소량의 계면 기능화 물질을 혼합하고 열처리를 통해 소자의 계면 영역에 한 번에 자발적 기능화를 유도하였다. 계면 기능화 도입 후 RC 값은 아무 처리도 하지 않은 소자의 경우와 비교했을 때 113.4kΩ·cm 에서 15.9kΩ·cm로 큰 폭으로 감소했다. 본 연구는 계면 최적화 과정의 불편 함을 해결함으로써 기존에 제시되어온 상부 접촉 구조 OFETs의 계면 최적화 의 모든 단점을 극복한 결과이며, 상부 접촉 구조 OFETs의 금속 전극/유기 반도체 계면에 자기조립단층 처리에 최초로 성공했다는 점에서 의의가 있다. 둘째로, 소스/드레인 전극이 위치하는 기판의 접촉 영역과 채널 영역의 표 면 에너지를 선택적으로 다르게 제어하여 유기 전계 효과 트랜지스터(OFET) 의 소자 성능 및 전하 주입 특성을 개선시켰다. 채널 영역의 표면에너지를 낮 게 유지하면서 접촉 영역의 표면에너지를 높였을 때 고분자 트랜지스터의 전 하이동도는 0.063 cm2 /V⋅s, 접촉 저항은 132.2 kΩ⋅cm로 나타났으며, 아무 처 리도 하지 않은 소자에 비해 각각 2배 이상 개선된 성능을 보였다. 이 결과는 간단한 UV/O3 공정을 통해 고분자반도체의 공액중첩방향과 전하 주입 방향을 일치시키면서 전하 트랩 밀도가 감소한 것이 성능 향상의 원인으로 확인되었 다. 셋째로, 고분자 반도체 분자의 orientation을 유지하면서 접근 접촉 저항 (RC,acc)을 효과적으로 제어할 수 있는 매립 전극(BE) 구조의 OFETs이 처음으 로 제시되었다. 전극을 고분자 반도체 박막 내부로 매립시키기 위해서 열 아 닐링 공정에서 적절한 압력을 함께 가해주었다. 그 결과 BE 구조 OFETs은 상부 접촉 구조 OFETs와 비교했을 때 전하이동도와 접촉 저항이 각각 0.061 cm2 /V·s 와 65.3 kΩ·cm 로 각각 두 배 이상 개선된 결과를 보였다. 이러한 성능 향상은 열 아닐링 공정에서 적절한 압력을 가해주는 간단한 공정으로 전 하 주입 경로를 짧게 만들어주었기 때문인 것으로 나타났다. 이 결과는 BE 구조가 전기적 성능을 향상시키고 OFET의 실용화를 위한 새로운 방법이 될 수 있음을 시사한다.| Organic field-effect transistors (OFETs) are attracting great interest as flexible, solution-processable, and mass-produced electronic devices. Recent improvements in charge carrier mobility have placed OFETs in a competitive position for a variety of electronic applications. However, inefficient interfacial contact between device constituent layers causes serious problems in device reliability and stability. In particular, the high level of contact resistance between the metal electrode and the organic semiconductor interface is a serious bottleneck for the practical use of OFETs. Here, three methods are introduced to obtain the high performance and reliability of OFETs by solving the interface problem between the metal electrode and the organic semiconductor. First, a spontaneously controlled approach is explored for optimizing the interface between the top-contacted source/drain electrode and the polymer active layer to improve the contact resistance (RC). To achieve this goal, a small amount of interface-functionalizing species is blended with the p-type polymer semiconductor and spontaneous functionalization was induced in interface region of device at once through a thermal annealing process. As a result, The RC values dramatically decrease after introduction of the interfacial functionalization to 15.9 kΩ·cm, compared to the 113.4 kΩ·cm for the pristine case. This study is the result of overcoming all the shortcomings of the previously proposed interface optimization of the top contact OFETs by solving the inconvenience of the interface optimization process, and it is significant in that it was the first time to succeed in the self-assembled monolayer treatment for top-contact OFETs. Second, device performance and charge injection characteristics of organic field-effect transistors (OFETs) were improved by selectively controlling the surface energy of the channel region and the contact region of the substrate where the source/drain electrodes are located. When the surface energies of the channel and contact regions were kept low and increased, respectively, the field-effect mobility of the OFET devices was 0.063 cm2/V⋅s, the contact resistance was 132.2 kΩ⋅cm, which is a result of more than double improvement compared to the device without any treatment. This result confirmed that the decrease in charge trap density was the cause of the improvement in performance while matching the direction of charge injection with the conjugated pi-pi overlapping direction of the polymer semiconductor through a simple UV/O3 process. Third, a buried-electrode(BE) structured OFET was presented first time which can effectively control the access contact resistance (RC,acc) while maintaining the orientation of organic semiconductor crystal. In order to bury the electrode into the polymer semiconductor thin film, an appropriate pressure was applied together in the thermal annealing process. As a result, the BE structured OFETs showed more than double improvement in charge mobility and contact resistance of 0.061 cm2/V·s and 65.3 kΩ·cm, respectively, compared with the top-contact structured OFETs. This improvement of performance was found to be due to shortening the charge injection path through a simple process of applying an appropriate pressure in the thermal annealing process. This result suggests that the BE structure can be a new way to improve the electrical performance and put them into practical use of OFETs.