Multi-functional resistive switching behaviors based on titanium and tantalum oxide materials for nonvolatile memory applications

Abstract

본 연구에서는 titanium 산화물 (TiO2) 및 tantalum 산화물 (Ta2O5) 을 기반으로 하는 단층 구조, 삼층 구조, 그리고 두 개의 단층 구조의 결합으로 이루어진 다층 구조에서 나타나는 다양한 형태의 저항변화 현상 및 이와 관련된 스위칭 원리에 대한 실험적 연구 결과에 대해 기술 하였다.

첫 번째로, 단일 산화물 층으로 이루어진 Pt/Ta2O5-x/비정질 TiOxNy 및 Pt/Ta2O5-x/TiN Pt 구조에서 나타나는 비전형적인 이중 양방향 스위칭 현상에 대한 연구를 수행하였다. 일반적으로 앞에서 언급한 구조에서는 시계방향의 스위칭 현상을 보이지만 SET 과정 직전에 나타나는 negative differential region (NDR)에 기반한 반시계 방향의 계면 기반 스위칭 현상도 구현 가능함을 보였다. 이때 나타나는 기생적인 추가의 계면 기반 스위칭은 하부 전극인 TiOxNy 혹은 TiN 계면에 산소 이온들의 축적현상에 기인하며 인가 전압의 제어에 따라 두가지 방향의 스위칭을 선택적으로 발현 시킬 수 있었다. 또한 비정질 TiOxNy와 TiN의 다양한 분석을 통해 구조적 물리적으로 비교를 진행하여 이해를 돕고자 하였다. 두 번째로, 저항변화 기반 메모리를 직교 어레이 구조로의 확장 시 선택 소자 없이도 구동이 가능케 하는 Complementary Resistive switching (CRS) 현상을 삼층 구조의 TiOx/TiN/TiOx 및 TiOx/TiOxNy/TiOx 소자에서 확인 하였다. 이는 중간전극이 공용전극으로 역할 하면서 상하부의 산화물층에서 독립적인 양방향 스위칭을 가능하게 하여 중첩된 두 개의 양방향 스위칭에 의해 CRS 특성을 확보할 수 있었다. 또한 CRS의 구동원리를 각 산화물 층에서 전도성 필라멘트의 순차적인 소멸/생성에 의한 것으로 해석 하였다. 세 번째로, Ta2O5-x/Ta/Ta2O5-x 삼층 구조에서도 유사한 CRS 특성을 확보하였으며 메모리 창 (memory window)을 증가시켜 CRS 특성을 개선하기 위하여 추가 저항이 CRS 소자에 미치는 영향에 대해 연구 하였다. 특히 상용저항의 단순 적용 외에 실제 적층구조의 저항변화 소자 구조에 적합한 Ta/Ta2O5-x/Ta 및 Pt/비정질 TaN/Pt 구조를 추가 저항 저항 단위로 개발하여 CRS 소자에 직접 적층하는 방법으로 적용 하였다. 이 결과 on/off ratio 및 선택비가 향상되는 결과를 얻었으며, 리드마진 (read margin)의 제어도 가능함을 보였다. 특히 CRS 소자에 특성에 맞는 적절한 추가저항의 선택이 실제 메모리 소자로의 활용 시 중요한 요소임을 제시하였다. 네 번째로, 두개의 서로다른 스위칭 소자의 결합으로 이루어진 비대칭 구조의 Pt/Ta2O5-x/TiOxN-TiN/Ta2O5-x/Pt 소자에서 다중 상태를 갖는 저항변화 현상을 구현하였다. 이는 소자를 이루는 각각의 저항변화 요소들이 각기 다른 저항 상태를 갖기 때문에 전형적인 CRS 형태가 아닌 비대칭적인 스위칭 형태를 보이는 것에 기인한다. 실험적으로 이 소자 바탕으로 다중 저항변화를 활용하는 구동방법에 대해 제시하였으며 안정적으로 뚜렷한 차이를 갖는 다중 상태 스위칭을 확인 하였다. 마지막으로, 대칭적 구조를 갖는 Pt/Ta2O5-x/Ta-Ta/Ta2O5-x/Pt 다층 메모리 소자에서 전기적 포밍 (electroforming)의 극성이 미치는 영향에 대한 연구를 진행하였다. 결합된 전체 소자는 포밍의 극성에 따라 상이한 비대칭 I-V 특성을 보였다. 이른 독특한 현상은 이 소자를 구성하는 단일 스위칭 요소가 포밍의 극성에 따라 다른 형태의 양방향 스위칭이 발현되기 때문임을 확인하였다. 따라서 포밍 과정을 어떻게 겪는가에 따라 다층 소자는 전형적인 CRS 특성을 보이기도 하고 비대칭적인 CRS 특성을 보이기도 한다. 추가적으로 단일 스위칭 요소의 독립된 포밍 방법에 대해 소개 하여 앞서 밝힌 다양한 형태의 특성을 인위적으로 구현 할 수 있음을 확인하였다. 또한 이와 관련된 물리적인 거동 원리를 규명하고자 TEM 등의 분석을 진행하고 거동원리의 모델을 제시하였다. 이를 통해 3차원 적층 구조에서 CRS 소자를 적용 시에 적합한 포밍 과정을 제안 하였다.

본 학위 논문에서는 앞서 밝힌 다양한 구조에서 산화물 물질을 사용한 저항 변화 현상을 확인하였으며 관련된 거동 원리를 규명하기 위한 다양한 분석 결과들을 바탕으로 각각의 현상에 대한 스위칭 모델을 제시 하였다. 특히 이 연구에서 전형적인 바이폴라 (bipolar) 스위칭 현상 이외에 독특한 다기능적 특성을 갖는 저항 변화 현상들에 주목하여 연구를 진행하였다. 이는 산화물 기반 다기능성 저항변화 소자 연구의 초석이 될 것이며 비휘발성 저항변화 메모리로의 적용에 도움이 될 것이라 기대한다.