Developing Fabrication Methods for 3D Functional Composites using Naturally-Derived Biomaterials

Abstract

With the increase in the demand for low-carbon/eco-friendly chemical industries, white biotechnology is attracting attention as an alternative to conventional chemical products consisting substances derived from biomaterials such as plants, microbes, and enzymes. Accordingly, strategies for developing a machine-integrated system to effectively utilize naturally derived biomaterials such as microbial cells with metabolic pathways for chemical production or essential oils with antioxidant and antibacterial properties are necessary in various fields. Conventionally, the fabrication process of functional composite systems containing biomaterials, such as bio-carriers or antibacterial surfaces, is considered as a top-down approach, such as coating processes. However, this approach has limitations such as low efficiency due to non-uniform coatings and difficulty in maintaining long-term performance owing to the low stability of naturally derived biomaterials. Therefore, it is necessary to develop process technology for manufacturing a biomaterial-machine composite system to maximize the use of its functions while minimizing the loss of naturally derived biomaterials. In this study, an additive manufacturing-based functional composite manufacturing process involving microbial cells or natural oils is proposed for the purpose of constructing a biomaterial-machine composite system with improved utilization efficiency of naturally derived biomaterials. First, we conducted research on the development of a manufacturing process for a bio-responsive composite system that can efficiently produce chemicals while minimizing the loss of microbial cells. The randomly dispersed carbon nanofiber structure that mimics the shape of the eggshell membrane can effectively prevent the separation of microbial cells. Because of the difference in size between microbial cells and pores, selective permeability is implemented on the scaffold, which can be introduced to the biochemical conversion systems using microbial metabolism. Additionally, microbial cells can be stably loaded in a thermo-reversible hydrogel-based bio-ink, and by placing it at the desired location, efficient heterogeneous microbial utilization is possible without disputes among the different types of microbes. Second, we conducted research on the development of an oil-impregnated polymer composite (organogel) manufacturing process for implementing multifunctional surfaces with low adhesion and antibacterial properties while reducing the loss of natural oil. The phase separation and polymer swelling were effectively suppressed by increasing the compatibility between the polymer and natural oil using porous silica aerogel particles. By controlling the mixing ratio, an organogel formulation suitable for additive manufacturing was obtained, which enabled the fabrication of a multi-dimensional composite in which natural oil was uniformly distributed. Additionally, a medical tube was fabricated using essential oil with antibacterial properties, and it was confirmed that microbial adhesion to the surface was effectively prevented in static and dynamic environments. The biomaterial utilization technology proposed in this study increased the utilization of eco-friendly materials in various fields by uniformly and effectively loading and modularizing microbial cells and natural oils, which were difficult to utilize owing to their micro-sized and unstable properties. |저탄소/친환경적 화학 산업에 대한 요구가 커지면서, 화학 산업의 소재를 식물, 미생물, 효소 등 바이오 기반 물질로 대체하기 위한 화이트바이오 산업이 주목을 받고 있다. 이에 유전적으로 대사경로가 설계된 미생물이나 항산화, 항균 특성을 보이는 에센셜 오일 등의 자연 유래 바이오 재료를 다양한 분야에서 효과적으로 활용하기 위해 바이오 소재-기계 복합 시스템 구축이 필요하다. 기존의 바이오 소재-기계 복합 시스템 제작 방법은 미세구조를 갖는 지지체를 제작하고, 표면에 바이오 소재를 코팅하는 Top-down 접근 방식으로 제작되었다. 그러나 이러한 접근 방식은 바이오 소재가 불균일하게 분포되어 장치 효율이 낮거나, 자연 유래 바이오 재료의 낮은 안정성 문제로 인해 장기간 성능을 유지하기 어렵다는 문제가 있다. 따라서 자연 유래 바이오 재료의 손실을 최소화하면서 그 기능을 최대로 활용하기 위한 바이오 소재-기계 복합 시스템 제작 공정기술 개발이 필요하다. 본 연구는 자연 유래 바이오 재료의 활용 효율이 향상된 바이오 소재-기계 복합 시스템 구축을 목적으로 적층 제조 기반의 미생물 세포, 천연 오일 등이 안정적으로 함유된 기능성 복합체 제작 공정을 제안한다. 첫째, 미생물의 손실을 최소화하면서 효율적으로 화학물질을 생산하기 위한 생체 반응성 복합체 제작 공정기술 개발 연구를 수행하였다. 자연의 난각막 형상을 모사한 무작위로 분산된 탄소 나노 섬유 구조는 미세 기공을 형성하여 미생물의 이탈을 효율적으로 방지할 수 있다. 이를 통해 미생물과 화학물질 사이에 크기 차이에 의한 선택적 투과성 막을 구현하였고, 미생물 대사를 이용한 화학물질 생산 장치에 적용 가능함을 검증하였다. 또한 열 가역적 하이드로 겔 기반의 바이오 잉크를 제작하여 미생물 세포를 안정적으로 적재하였고, 원하는 위치에 선택적으로 주입함으로써 서로 다른 종류의 미생물 간에 영역 다툼이 없는 효율적인 미생물 활용을 가능하게 하였다. 둘째, 천연 오일의 손실을 줄이면서 저 부착 특성 및 항균 특성 등 다기능성 표면 구현을 위한 오가노겔 복합체 제작 공정기술 개발 연구를 수행하였다. 다공성 실리카 에어로겔 입자를 이용하여 유연한 폴리머 소재와 천연 오일 사이의 상용성을 높여 상 분리 현상 및 폴리머 팽윤 현상을 효과적으로 제어하였다. 혼합 비율을 조절함으로써 적층 제조에 적합한 오가노겔 제형을 설계하였으며, 이를 통해 천연 오일이 3차원 공간상에 균일하게 분포된 구조체를 제작할 수 있었다. 또한 항산화, 항균 특성을 보유한 에센셜 오일을 이용하여 항균/살균 의료용 튜브를 제작하였고, 정적 및 동적 환경에서 표면에 미생물 부착을 효과적으로 방지하는 것을 확인하였다. 본 연구에서 제안한 자연 유래 바이오 재료 활용 기술은 작고 불안정한 특성으로 활용하기 어려웠던 미생물 세포 및 천연 오일을 균일하고 효과적으로 적재하고, 3D 프린팅 기술을 통해 모듈화 함으로써 다양한 분야에서 바이오 소재의 활용성을 높였다.