Experimental and theoretical studies on air and water gap membrane distillation for seawater desalination

Abstract

물은 지구상에 70 %를 차지하여 항상 풍부할 것이라고 생각합니다. 그러나 지구에 있는 전체 물의 3 %만이 담수입니다. 따라서 인구의 증가와 자연 재해로 인해 물부족은 전 세계적으로 문제가 되고 있습니다. 물부족은 물이 없거나 또는 안전한 물 공급이 어려운 것으로 정의됩니다. 2019 년 세계 경제 포럼 (World economy forum, WEF)에서 지난 10 년 동안 물부족은 가장 큰 글로벌 위험 중 하나로 선정되었습니다. 해수담수화는 물부족에 대한 해결책으로 주목받고 있습니다. 특히 막증류법 (Membrane distillation, MD)은 다단증발법 (Multi stage Flush, MSF), 다중효용법 (Multi effect distillation, MED), 역삼투법 (Reverse osmosis, RO)과 같은 기존의 담수화 공정과 비교했을 때, (i) 염 농도에 대한 낮은 민감도, (ii) 이론적으로 100 % 염 제거율, (iii) 기존 공정보다 낮은 온도 와 압력에서 구동인 장점으로 주목을 받고 있습니다 MD공정 중에서 직접 접촉식 막증류법 (Direct contact membrane distillation, DCMD)의 전도성 열손실을 줄이기 위한 대안 중 하나로 공기 간극 막증류법 (Air gap membrane distillation, AGMD)이 있습니다. AGMD는 멤브레인과 냉각판 사이에 공극을 구성하여 전도성 열손실을 낮추고 열효율을 높입니다. 또한, 저온의 유입수를 냉각수로 사용하면 냉각판에서 증기의 응축을 통해 잠열을 회수할 수 있습니다. 반대로 AGMD는 공극에서의 높은 물질전달 저항으로 인해 DCMD에 비해 생산되는 물의 양은 상대적으로 적습니다. 물 간극 막증류법 (Water gap membrane distillation, WGMD)은 높은 열손실 (DCMD) 및 낮은 투과유속 (AGMD)과 같은 기존 MD 공정의 주요 단점을 보완하기 위한 대체 공정으로 제안되었습니다. 본 학위논문에서는 평판형과 중공사형 모듈을 이용한 AGMD와 WGMD 공정에 대한 연구를 수행했습니다. 자세한 내용은 다음과 같습니다. (1) 본 연구에서는 폴리테트라플루오로에틸렌 (polytetrafluoroethylene, PTFE) 활성층과 폴리프로필렌 (polypropylene, PP) 지지층으로 구성된 복합막과 평판형 모듈을 사용하여 AGMD 및 WGMD 공정에 대한 이론적 연구를 수행했습니다. 모델 예측은 측정된 실험 데이터와 비교하여 검증하였으며, 예측 결과와 실험 데이터가 잘 일치하는 것을 확인했습니다. 공극의 크기가 증가하여 확산저항이 증가하면, AGMD의 투과유속은 기하급수적으로 감소합니다. 반면 WGMD의 투과유속은 기하 급수적으로 감소한 다음 특정 액체 간격 크기 (5 – 7 mm)에서 최소값에 도달한 후 점근적으로 증가했습니다. 이 현상은 자연대류의 시작과 향상으로 물 간극에서 열 및 물질전달이 향상되었습니다. (2) 더 높은 열 손실 (DCMD) 및 더 낮은 물 생산량 (AGMD)과 같은 단점을 보완하기위해 대체공정으로 WGMD는 제안되었습니다. 이전 연구에서는 물 간극의 기하학적 구조, 유체 성질과 물 간극에서의 유체 유동특성이 열 및 물질전달에 상당한 영향을 미칠 수 있음을 보여주었습니다. 따라서 본 연구에서는 모듈각도 및 물 간극 크기에 대한 WGMD 실험을 수행하여 물 간극에서 자연대류로 인한 열전달 및 유동특성이 투과유속에 미치는 영향을 입증했습니다. 시뮬레이션을 통해 보다 자세한 연구도 수행했습니다. 물 간극의 2차원 연속, 운동 및 에너지 방정식을 기존의 WGMD 이론모델에 통합했습니다. 모델의 예측은 실험 결과와 비교하여 검증했습니다. 물 간극의 증가는 투과유속을 감소시켰지만 물 간극이 더 크게 증가하면 투과유속은 약간 증가했습니다. 이 현상은 주로 자연 대류의 시작과 향상으로 인해 발생하며, 이는 물 간극에서 열 및 물질전달을 향상시킵니다. (3) 상업적으로 이용하고 있는 미세 다공성 PP 중공사막을 AGMD 및 WGMD 공정에 사용했습니다. 두 공정에 시판되는 고밀도 PP 중공 섬유를 생산수의 응축표면으로 사용했습니다. 자체 제작한 미세 다공성 폴리비닐리덴플루오라이드 (PVDF)막을 사용하는 AGMD 및 WGMD 공정의 성능을 유입수의 입구온도 및 유속 조건에서PP 중공사막을 사용하는 것과 비교했습니다. 중공사막을 사용하여 설계된 AGMD 모듈은 평판 막을 사용하는 기존 AGMD 모듈보다 성능이 훨씬 우수한 것으로 나타났습니다. 주어진 특정 작동 조건에서 다공성이 가장 높은 PP 중공사막을 사용한 AGMD 및 WGMD의 최대 평균 투과유속은 각각 약 24 및 27 kg/m2h 입니다. 또한 중공사 모듈을 이용하여 AGMD 및 WGMD에 대한 이론적 연구를 수행했습니다. 예측된 결과는 실험 결과와 잘 일치하였으며, 그 타당성을 입증했습니다. 또한 특정 에너지 소비측면에서 최적의 증발 표면적과 응축 표면적의 비율 (즉, 최적의 중공사막과 중공 섬유의 개수)을 확인하기 위해 매개변수 연구를 수행했습니다. |Water forms up to 70% of Earth, and it can be easily misconstrued that it will always be abundant. However, only 3% of the total water is fresh water. Owing to the growing population and natural disasters, shortage of water resources is a problem worldwide. Water shortage is defined as lack of water or absence of safe water supply. The 2019 World Economic Forum has exerted a strong influence over the past ten years and has been ranked as one of the largest global risks. Seawater desalination is drawing attention as a solution for water shortage. In particular, membrane distillation is generating interest compared to the conventional desalination processes, such as multi-stage flash, multi-effect distillation, and reverse osmosis. The key advantages of a membrane distillation (MD) process are as follows: (i) low sensitivity to salt concentration, (ii) theoretical 100% salt rejection, and (iii) low operating temperature and pressure. Among all possible MD processes, one of the alternatives to deal with the conductive heat loss is air gap membrane distillation (AGMD), which constitutes an air gap between the membrane and the cooling plate, resulting in low conductive heat loss and high thermal efficiency. In addition, if a low temperature feed is used as a cooling stream, the latent heat can be recovered by the condensation of the vapors on the cooling plate. However, AGMD has a lower permeate flux than direct contact MD (DCMD) owing to its high mass transfer resistance in the air gap. Water gap MD (WGMD) has been proposed as an alternative process to compensate the major drawbacks of conventional MD processes, such as high heat loss (in DCMD) and low permeate flux (in AGMD). In this dissertation, the research on AGMD and WGMD processes using flat sheet type and hollow fiber type modules was carried out. The detail contents are as follows. (1) In this study, rigorous theoretical investigations of AGMD and WGMD processes were conducted with a flat sheet-type module using a composite membrane comprised of a polytetrafluoroethylene (PTFE) active layer and a polypropylene (PP) support layer. The model predictions were verified by comparing with measured data, and good agreement between the prediction results and experimental data was obtained. It was observed that as the gap size increased the AGMD permeate flux decreased exponentially with increased diffusion resistance. However, the WGMD permeate flux decreased exponentially and subsequently increased asymptotically after attaining a minimum at a certain liquid gap size (5–7 mm). This phenomenon was due to the onset of and enhancement in natural convection, resulting in an improvement in the heat and mass transfer in the liquid gap. (2) Previous studies have demonstrated that the water gap geometry, fluid properties, and flow characteristics in the water gap can have a significant effect on the heat and mass transfer. Thus, in this study, flat sheet WGMD experiments were conducted with respect to the module angle and the water gap size to demonstrate the effect of the heat transfer and the flow characteristics of the natural convection in the water gap on the permeate flux. A more detailed investigation was also conducted by numerical simulation; the two-dimensional continuity, momentum, and energy equations of the water gap were incorporated into an existing theoretical WGMD model. The model predictions were validated against the experimental results and showed reasonably good agreement with the measured data. Increasing the water gap size initially decreased the permeate flux and subsequently caused a very slight increase in it. This phenomenon is mainly caused by the onset of and enhancement in natural convection, which, in turn, enhances the heat and mass transfer in the water gap. However, when the module is tilted, a secondary flow is formed inside the water gap, interfering with the heat and mass transfer. (3) The commercially available microporous PP hollow fiber membranes were employed for AGMD and WGMD processes. In both configurations, the outer surfaces of the commercially available dense PP hollow fibers were used as the condensing surfaces of the permeate. The performance levels of the AGMD and WGMD processes utilizing microporous polyvinylidene fluoride membranes fabricated in-house were compared with those using the PP membranes with various feed inlet temperatures and different flow rate conditions. The designed AGMD module using hollow fibers was found to perform considerably better than the conventional AGMD module using flat sheet membranes. Under the given specific operating conditions, the maximum mean permeation flux values in AGMD and WGMD using the PP hollow fiber membranes with the highest porosity were approximately 24 and 27 kg/m2h, respectively. In addition, theoretical studies on AGMD and WGMD using the designed hollow fiber module configuration were performed. The predicted results were found to agree well with the experimental ones; thus, verifying their validity. Moreover, parametric studies were conducted to identify the optimum evaporation-to-condensation surface area ratio (i.e., optimum numbers of hollow fiber membranes and condensers) in terms of the specific energy consumption.