Integrated Process Design and Optimization for Amine-based Post-combustion CO2 Capture Processes

Abstract

화석연료를 이용한 화력 발전소로부터 배출되는 이산화탄소를 감소시키기 위한 기술의 일환으로 모노에탄올아민(MEA) 용액을 이용한 연소 후 이산화탄소 습식 포집 공정은 CCS(Carbon Capture and Storage) 산업을 주도해 오고 있지만, 흡수제를 재생시키는 데 있어 상당한 양의 에너지를 소모한다는 한계점을 지니고 있다. 이러한 재생에너지 요구량을 감소시키고 공정 효율을 향상시키기 위해서, 시스템적 관점에서 이산화탄소 습식 포집 공정을 설계하고 최적의 공정 구조와 운전 조건을 도출하는 것이 중요하다. 본 논문에서는 상용 시뮬레이터 UniSim Design®을 이용하여 여러 가지 공정구조 개선 방안을 포함한 초구조(superstructure)를 구성하고, MATLAB®의 최적화 프로그램과 연동하여 최적의 구조 및 운전 조건을 결정하기 위한 알고리즘을 구현하였다. 공정 합성 방법을 적용하여 이산화탄소 포집 공정의 열 회수율을 최대로 하는 동시에 총 에너지 비용이 최소화 되는 것을 목적으로 최적화를 시행하였다. 사례 연구를 통해, 제안된 공정 모델링 및 최적화 기법이 이산화탄소 습식 포집 공정의 에너지 효율과 경제성 향상에 효과적임을 입증하였다. 나아가, 전력 수요에 따라 변화하는 발전소의 운전 부하를 고려하여 이산화탄소 포집 시스템 운전 성능 및 효율 그리고 경제성에 미치는 영향을 분석하기 위한 통합 최적 설계가 필요하다. 본 논문에서는 석탄 화력 및 천연가스 복합 화력 발전소의 부분 부하(part-load) 운전에 따른 이산화탄소 포집 공정의 주요 설계 요소들을 분석하고 최적의 운전 조건 도출을 위한 효율적인 운영 방안에 대해 연구하였다. 시뮬레이터를 활용하여 개발된 모델을 기반으로, 배기가스의 유량 및 조성에 따라 이산화탄소 포집 공정의 재생에너지를 최소화하기 위한 운전 최적화를 시행하였다. 또한, 시간에 따른 여러 가지 조업 조건에 대한 에너지 비용을 비교 분석함으로써 최적의 운전 방안 및 조건을 제시하였다. 한편, 발전소와 연소 후 이산화탄소 습식 포집 공정을 통합하여 운전할 때에는 포집 공정에 필요한 열에너지 공급과 압축 공정의 전기에너지 소모량에 의해 발전소 총 발전 효율이 감소하게 된다. 따라서 이산화탄소 포집에 따른 발전소 에너지 효율 저감을 최소화하기 위하여, 실제 규모 석탄 화력 발전소를 기준으로 상용급 이산화탄소 습식 포집 공정과 발전 증기 사이클과의 공정 통합(Process Integration) 설계가 필요하다. 상용 시뮬레이터 Aspen Plus®의 율속 기반 모델링 및 스케일업(scale-up) 연구를 통해, 정교한 이산화탄소 습식 포집 공정 모델을 개발하였고 발전소 보일러 및 증기 사이클과의 통합 전산 모사를 실시하였다. 사례 연구에서는 열통합(Heat Integration) 기법을 적용한 총 에너지 효율 개선 방안을 제시하고, 습식 포집 적용에 따른 발전소 성능 저하를 체계적으로 비교 분석하였다.; It is well known that CCS (Carbon Capture and Storage) is a key technology to reduce CO2 emissions from fossil fuel-fired power plants, and one of the mature methods is post-combustion CO2 capture with chemical absorption. However, the CO2 capture processes using aqueous monoethnolamine (MEA) require significant energy for the removal of CO2 and regeneration of solvent. To reduce these energy requirements and enhance energy efficiency, a systematic approach is necessary for the design and operation of CO2 capture process. In this thesis, a superstructure is constructed in the process simulator UniSim® such that all the possible modification options are additionally considered for the conventional MEA-based CO2 capture configuration. Optimization of this superstructure, linking with the optimization solver available in MATLAB®, is carried out to find the most appropriate configuration and operating conditions, leading to the minimum energy costs, in a systematic and simultaneous manner. The case study is illustrated to demonstrate how the proposed modeling and optimization framework can effectively evaluate design options available in the context of improving system-wide energy efficiency. Furthermore, a systematic design framework is developed to provide a cost-effective strategy for operating CO2 capture plant under different operating load of a power plant. The part-load performance of CO2 capture process with the power plant is modeled and evaluated within UniSim®. Considering both natural gas-fired combined cycle (NGCC) and coal-fired plants, the operational optimization is carried out to minimize regeneration energy without compromising process efficiency of the capture system. The multi-period modeling approach is applied to accommodate discontinuous nature of part-load performance, with which techno-economic impacts of part-load operation is investigated to provide the most economic design strategies and operating guidelines. Meanwhile, when a post-combustion CO2 capture process is integrated into a conventional coal-fired power plant, the net efficiency of a power plant decreases due to the steam requirement for the solvent regeneration. Therefore, it is important to focus on reducing the net efficiency penalty in the integrated process. With a commercial simulator Aspen Plus®, process models for a boiler and steam cycle are developed which is validated with reference data of a 550MWe supercritical coal-fired power plant. Also, a pilot-scale CO2 capture process with MEA is rigorously modeled and scaled-up to meet the commercial-scale capacity. Simulation-based optimization is performed to improve the overall process performance. The case study is carried out to techno-economically compare several heat integration options and demonstrate how heat integration technique can minimize the net efficiency penalty in an effective and holistic manner.