고속 응답 노심 중성자 측정을 위한 탄화규소 검출기 개발

Abstract

탄화규소(SiC)는 종래의 반도체 물질에 비하여 우수한 물리적 특성을 지니고 있는 물질로서, 극한 환경에서의 방사선측정에 사용할 수 있는 반도체 소자로 알려져 있다. 탄화규소는 높은 밴드갭 에너지를 가지고 있기 때문에 고온에서 안정적인 동작이 가능하고, 전자 포화 속도, 열전도도 및 이동 역치 값(displacement threshold energy)이 우수하여 고방사선 및 고온 환경에서의 중성자 측정을 위한 반도체 센서 적합하다. 탄화규소 검출기는 사용후핵연료 저장조 및 원자로 인접구역에서의 활용을 목적으로 많은 개발 연구가 진행되어왔으나, 현재까지 중성자속이 10^13 n/cm^2 수준에 이르는 노내 환경에서의 측정이 보고된 사례는 없다. 본 연구에서는 노심 중성자 측정을 위한 4H-SiC PIN 다이오드 검출기를 개발하였고, 한국원자력연구원(KAERI: Korea atomic energy research institute)의 연구용 원자로인 하나로(HANARO: high flux advanced neutron application reactor)의 노심 내 환경에서 검출기의 성능을 평가하였다. 반도체 중성자 검출기에서 주로 사용되는 중성자 변환막은 노내 열중성자속 환경에 취약하기 때문에 변환막을 사용하지 않은 직접 검출 방식의 센서를 제작하였으며, 이 때 검출 효율을 극대화시키기 위하여 30 μm의 I-layer를 가지는 PIN 구조의 탄화규소가 사용되었다. 4H 구조의 탄화규소는 높은 밴드갭 에너지(3.2 eV)와 높은 동작 온도, 높은 열 전도도 등 탄화규소 동질이상형 중 우수한 전기 특성을 갖고 있기 때문에 선택되었다. 검출기 제작에 앞서, 여러 종류의 금속 전극을 가지는 탄화규소 다이오드 센서들을 제작하여 내열성 및 내방사성 평가를 수행하였다. 탄화규소 웨이퍼 양면에 증착된 전극의 구조는 Ti/Au, Ti/Cr, Cr/Au 및 Ni/Au으로, 총 4 종류의 다이오드 센서가 제작되었다. 사용된 금속들은 기 수행되었던 탄화규소 검출기 연구를 기반으로 선정된 것으로, 고온 환경과 탄화규소와의 접합에 유리한 재료들이다. 제작된 센서를 이용하여 기본 특성평가 실험을 수행하고, 내열성 및 내방사성 조사를 위해 중성자조사량 및 온도 증가에 따른 누설 전류의 변화를 관찰하였다. 실험 결과, 탄화규소 다이오드 센서의 방사선 및 열적 손상 효과는 접합 금속 종류에 대해 상이한 것으로 확인되었으며, Ti/Au 전극 구조를 가진 탄화규소 센서가 가장 적은 손상을 받는 것으로 나타났다. 노내 실험을 위한 탄화규소 검출기는 Ti/Au 전극 구조 (30 nm 두께의 원형 Ti 버퍼층 및 200 nm 두께 Au 전극을 웨이퍼의 양면에 증착)를 가진 센서를 사용하여 제작하였다. 노이즈 최소화 및 후단 신호처리부의 보호를 위하여 13 m 길이의 미네랄 절연 케이블(MI cable)이 이용되었으며, 케이블과 센서의 연결은 압착연결 방식을 사용함으로써 고온 환경에 유리하도록 제작되었다. 제작된 검출기의 예비 성능 평가를 8×10^8 n/cm^2/s의 열중성자속 및 100 Gy/h의 감마선장 환경에서 수행하였으며, 각 방사선장에서 선형적 응답을 확인하였다. 탄화규소 검출기의 노내 성능 평가를 위해, 하나로 실험로에서 노심 중성자 측정을 수행하였다. 제작된 검출기를 하나로의 IP-4 조사구에 삽입한 후, 전력 증가에 따른 출력 신호를 측정하였다. 측정은 원자로의 출력이 10 MW까지 증가하는 동안 진행되었다. 검출기 위치에서의 최대 열 및 고속중성자속은 각각 9.4×10^12 및 2.5×10^9 n/cm^2/s이었으며, 검출기가 받은 총 중성자조사량은 4.7×10^16 n/cm^2이었다. 측정된 신호는 원자로 전력에 대해 매우 선형적으로 나타났으며 (R^2=0.9997), 노심 환경에서 중성자 손상에 의한 신호 저감은 나타나지 않았다. 검출기의 응답 속도는 Rh 자기출력형 중성자검출기(SPND: self-powered neutron detector)의 응답과 비교하여 평가하였다. 검출기의 응답 지연시간은, 각 전력의 상승 과정에서 변동하는 전류가 포화 전류의 90%에 도달하는 시간으로 정의하였다. 산출된 탄화규소 검출기의 평균 응답 지연시간은 12.8 초로서, Rh SPND (지연시간 : 140초)에 비하여 11배 빠른 고속응답 특성을 보여주었다.; Silicon carbide (SiC) is promising a semiconductor material for radiation detection sensors, with superior physical properties compared to conventional semiconductors. Its wide band gap, with high electron saturation velocity, thermal conductivity, and displacement threshold, allows fast charge collection and robustness to harsh environments, high temperature and radiation, commonly encountered in spent fuel storage or reactor cores. This study developed a 4H-SiC PIN diode detector, and evaluated its performance under the harsh environment of the High Flux Advanced Neutron Application Reactor (HANARO) reactor core at Korea Atomic Energy Research Institute (KAERI). SiC PIN diode sensor was fabricated using a 4H SiC with 30 μm thick epitaxial I-layer, in order to detect neutrons directly without neutron converter. The 4H SiC polytype was selected due to its wide bad gap (3.2 eV) and superior electrical properties such as high working temperature and thermal conductivity. Four SiC sensor types were fabricated with varying metal contact by evaporating Ti/Au, Ti/Cr, Cr/Au, and Ni/Au metal contacts on both sides of 4H-SiC wafer in order to evaluate thermal and radiation tolerance of sensors. The metals were determined based on materials with high thermal stability from previous SiC detector studies. Their different electrical and radiological characteristics were observed before and after neutron irradiation. In particular, leakage current was observed with increasing radiation fluence and temperature, and showed that radiation and thermal damage effects on leakage current differed for the different metal contacts. The Ti/Au contact sensor showed the most robustness against thermal and radiation damages. The SiC detector for the in-core experiment was fabricated using Ti/Au electrodes (30-nm-thick circular Ti buffer layer and 200-nm-thick Au electrodes on both sides of SiC wafer). In order to minimize electric noises and protect latter electronic parts, a 13 m long mineral insulated (MI) cable was used as a signal cable. Crimped connections were adopted to provide solderless electrical connection between the SiC sensor and the MI cable. Neutron and gamma induced responses were measured in current mode to examine detector performance, and showed good linearity to neutron flux up to 8×10^8 n/cm^2/s and gamma ray dose up to 100 Gy/h. The SiC detector was inserted into the HANARO IP-4 irradiation hole to test under reactor core environment. The radiation induced signal was measured as reactor power increased up to 10 MW. Maximum thermal and fast neutron fluxes were 9.4×10^12 and 2.5×10^9 n/cm^2/s, respectively, and total neutron fluence irradiated on the detector was 4.7×10^16 n/cm^2. Reverse bias of 60 V was applied to ensure maximum detector performance. The detector showed good linearity of response up to the tested fluence, with R^2 = 0.9997. In addition, the detector response was compared to that of a Rh self-powered neutron detector (SPND) to verify the SiC detector response speed. The delay times of SiC detector and Rh were determined by evaluating when the current increased to 90% of saturation current at each power step. Averaged SiC detector delay time = 12.8 s, approximately 11 times shorter that of the Rh SPND (140 s).