플렉서블 배터리 응용을 위한 리튬인산철(LiFePO4) 합성과 환원된 그래핀 산화물과의 복합화

Abstract

최근 전자기기의 지속적인 발전에 따라 고성능 전지시장의 수요가 급증하고 있는 추세이다. 이중에서도 고용량의 차세대 이차전지를 개발함과 동시에 빠른 충방전 속도와 구조적인 안정성까지 필요로 하고 있다. 이러한 이유 때문에 안정한 특성을 갖는 양극활물질 개발이 집중적으로 이루어져 왔고, 특히 대표적으로 안정한 양극활물질인 올리빈계 LiFePO4(리튬인산철)에 대한 연구가 진행되어 왔다. 하지만 LiFePO4의 구조적인 특성으로부터 나오는 고질적인 문제인 이온전도도와 전기전도도가 좋지 않다는 단점이 있으며 현재까지는 이 문제를 LiFePO4 입자 위에 카본 코팅을 도입함으로써 해결하였다. 그러나 플렉서블한 형태의 전자기기들이 생겨나게 되었고, 이 때문에 기존의 형태가 고정되어 있는 전지보다 유연성을 갖는 전지의 필요성이 대두되어, 전극물질을 유연 하면서도 전기전도도가 좋은 물질과 결합시키는 연구가 진행되기 시작하였다. LiFePO4 입자 위에 카본코팅을 하는 방법은 주로 탄소함유물질을 첨가하여 고온고상법으로 열처리를 통한 제조방식을 사용했었는데, 열처리 과정에서 LiFePO4의 입자크기가 커지는 단점이 있다. 또한 전기전도도를 증가시키기 위하여 이종원소를 도핑하는 방법이나 전기전도도가 뛰어난 물질과의 복합화를 진행하는 방법으로 전기전도도를 증가시키는 방법이 있는데, 고온고상법으로는 이러한 방법에 한계가 있다. 본 연구에서는 전기전도도가 뛰어난 물질인 Reduced graphene oxide(rGO)를 LiFePO4와 복합화하였으며, 복합화를 진행하기 위하여 공침법을 사용하여 나노입자 로 구성된 응집된 판상형태의 (NH4)FePO4H2O 전구체를 제조하였고, 이를 GO sheet 위에 복합화 시킨 후, 마이크로파 지원 수열반응을 통한 Li이온의 치환으로 GO와 복합화된 LiFePO4 분말을 제조하였다. 기존의 고온고상법을 통한 LiFePO4의 합성은 700oC 이상의 고온을 사용해야 하는 단점이 있으며, 발열체를 이용하여 온도를 상승시키기 때문에 에너지의 낭비가 심각하다는 단점이 있으며, 합성된 LiFePO4의 입자크기가 수백 nm 이상으로 크기 때문에 rGO와 복합화가 어렵다는 단점이 있다. 또한 일반적인 수열합성의 경우 10시간 이상인 장시간의 합성시간이 필요한 단점이 있다. 이러한 단점들을 극복하기 위하여 마이크로파를 사용하여 상대적으로 저온인 190oC에서 30분의 단시간으로 합성을 진행하였으며, 수십 nm 크기의 LiFePO4 입자를 합성하였다. 각각의 실험변수에 따른 최적화 조건을 찾아내었으며 X-ray 회절분석을 통하여 합성된 분말의 결정구조 분석을 진행 후, 단일상으로 얻어진 시료에 대해서 전기화학적 분석을 수행하였다. 또한 율속특성 분석을 통하여 복합화된 LiFePO4와 순수한 LiFePO4의 용량과 율속특성을 비교함으로써 유연전자기기 소자에 적용 가능성을 조사하였다.