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전고체전지용 Li2S-P2S5-Li2SO4 글래스 세라믹스 고체전해질의 향상된 전기화학적 특성 평가

Title
전고체전지용 Li2S-P2S5-Li2SO4 글래스 세라믹스 고체전해질의 향상된 전기화학적 특성 평가
Other Titles
Enhanced electrochemical properties of Li2S-P2S5-Li2SO4 glass-ceramics solid electrolyte for All-Solid-State Batteries
Author
손승현
Alternative Author(s)
Son, Seung Hyeon
Advisor(s)
신동욱
Issue Date
2017-08
Publisher
한양대학교
Degree
Master
Abstract
현재, 리튬이온 이차전지는 기존 이차전지에 비해 가벼운 무게, 비교적 높은 전압, 고 에너지 밀도, 고출력, 긴 수명 특성의 장점을 가지고 있어 스마트폰, 노트북 등 휴대용 전자기기의 핵심부품으로 자리 매김하고 있다. 또한, 화석연료의 고갈, CO2배출로 인한 환경오염 문제로 인해 전기자동차(Electric Vehicles), 대용량 에너지 저장장치(Energy Storage System)의 중·대형 전지에 적용될 리튬이온 이차전지의 필요성이 확대되고 있다. 현재 리튬이온 이차전지의 전해질로는 전극과의 접촉면을 넓게 형성할 수 있고 높은 이온 전도도를 갖는 우수한 특성을 가지고 있는 유기계 액체 전해질을 사용하고 있다. 하지만 유기계 액체 전해질은 과전압에 의한 분해가 일어날 수 있고 가스 발생으로 인한 발화나 폭발의 위험이 있기 때문에 안전성 측면에서 우려가 생기고 있다. 또한 유기계 액체 전해질은 고전압에서 전기 분해 반응이 일어나기 때문에 고출력, 고에너지 밀도를 위한 고전압 양극재를 적용하기 힘들고 작동 온도 범위가 좁다는 단점이 있다. 전고체 전지는 높은 압력이나 온도, 과충전이나 외부충격 등 극한 환경에서도 안정성이 있고 발화나 폭발에 대한 위험이 없다는 장점이 있다. 또한, 각각의 셀들을 포장할 필요가 없어 부피를 줄일 수 있고 이로 인해 부피당 에너지 밀도를 향상시킬 수 있으며 높은 전압에서도 전해질의 분해 반응이 일어나지 않아 고전압용 양극재를 사용할 수 있고 이로 인해 높은 출력을 기대할 수 있다. 이러한 장점들로 인해 전고체 전지는 차세대 이차전지로 많은 주목을 받고 있다. 전고체 전지용 고체 전해질로는 폴리머 전해질, 산화물계 전해질, 황화물계 전해질이 있다. 그 중 황화물계 전해질은 리튬이온 전도도가 높고, 연성이 좋아 전극과의 계면 접촉에 유리하여 전고체 전지의 고체 전해질로 활발한 연구가 진행되고 있다. Li2S-P2S5 Glass-ceramics 전해질은 대표적인 황화물계 고체 전해질로 10-3 S/cm이 넘는 리튬이온 전도도를 가지고 있어 많은 주목을 받고 있다. 이 Li2S-P2S5 Glass-ceramics 전해질은 조성에 따라 두 개의 상을 형성한다. Li2S 75 mol% 조성에서 나타나는 Thio-LISICON III 유사상은 전기화학적 안정성이 좋지만 이온 전도도가 낮은 반면, Li2S 80 mol% 조성에서 나타나는 Thio-LISICON II 유사상은 높은 이온 전도도를 가지고 있지만 전기화학적 안정성이 좋지 않다. 따라서 본 연구에서는 높은 이온 전도도와 전기화학적 안정성을 나타내는 전해질을 합성하기 위해 Li2S-P2S5 Glass-ceramics 전해질에 Li2SO4를 첨가하였다. Li2S-P2S5-Li2SO4 Glass-ceramics 전해질은 Mechanical milling 법과 열처리를 통하여 합성되었다. 결정구조 분석, 임피던스 분석 결과 기존 Li2S-P2S5 Glass-ceramics 고체 전해질의 고 이온 전도상인 Thio-LISICON II 유사상을 형성하고 결정구조를 수축시켜 1.2×10-3 S/cm의 향상된 리튬이온 전도도를 나타내는 것이 확인되었다. 그리고 Cyclic Voltammetry Test 결과 기존 Thio-LISICON II 유사상의 단점인 부족한 전기화학적 안정성이 향상된 것을 확인하였다. 합성한 고체 전해질을 적용한 전고체 전지의 충·방전 Test, 임피던스 분석 결과 Li2SO4를 첨가한 전해질은 양극 활물질-전해질 사이의 계면저항이 감소하였고, 그 결과 초기 방전 용량은 136.7 mAh/g으로 증가하였고 30 cycle까지의 용량유지율 또한 91.1%로 증가하는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여, Li2S-P2S5 Glass-ceramics 전해질에서 Li2SO4의 첨가로 인한 sulfur-oxygen 소량 치환이 전해질의 전기화학적 특성, 안정성을 향상시키고, 이를 통하여 전지 성능 또한 효과적으로 향상시킬 수 있다는 것을 확인하였다.
URI
http://hdl.handle.net/20.500.11754/33435http://hanyang.dcollection.net/common/orgView/200000431564
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GRADUATE SCHOOL[S](대학원) > MATERIALS SCIENCE & ENGINEERING(신소재공학과) > Theses (Ph.D.)
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