이중층 페로브스카이트 Sr3(Ir1-xMnx)2O7의 전자 구조에 대한 적외선 분광학 연구

Abstract

적외선 분광법을 활용하여 도핑 및 온도에 따른 Sr3(Ir1-xMnx)2O7 (0 <= x <= 0.36) 단결정의 전자구조 변화를 연구하였다. Sr3Ir2O7에 대한 Mn의 치환은 기존 유효 총 각운동량Jeff 밴드 사이의 광학적 전이를 억제하면서 0.25 eV의 낮은 에너지 영역에서 ingap 여기를 야기하지만, 이 ingap 여기는 x = 0.36까지 Mn농도가 증가하여도 드루드 반응으로 이어지지 않았다. 또한 Jeff 밴드 사이의 광학적 전이들의 공명 에너지는 Mn이 치환되어도 거의 변하지 않았으며, 이는 스핀-궤도 결합이 Mn 도핑에 의해 영향을 받지 않음을 의미한다. 위와 같은 두 가지 현상은 불순물 Mn과 Ir states 간의 on-site에너지의 차이가 크기 때문에 발생한 것으로 본다. 이 가정은 Mn 이 치환되면서 형성된 새로운 전이의 공명 에너지 (~1.2 eV)에 의해서 뒷받침될 수 있는데, 그 수치는 Ir의 Jeff 밴드 사이의 광학적 전이의 공명 에너지 (0.41 eV, 0.81 eV)와 확연히 차이가 난다. Sr3Ir2O7에 대한 Mn 치환의 효과는 광학적 반응의 온도 의존성에서도 나타났다. Sr3Ir2O7의 광 반응에서 보이는 반강자성 전이 온도에서의 특이 거동이 Sr3(Ir1-xMnx)2O7에서는 사라졌다. 이러한 스핀-전하 결합의 부재는 Mn 치환에 의해 유도되는 Ir 이온의 전하 불균등화 반응 (charge disproportionation)에 의한 것으로 본다.|We investigated the doping and temperature evolutions of Sr3(Ir1-xMnx)2O7 single crystal with 0 <= x <= 0.36 by utilizing infrared spectroscopy. As the effective total angular momentum Jeff = 1/2 Mott insulating state in Sr3Ir2O7 is realized by the strong spin-orbit coupling, Mn substitution, which is expected to weaken the spin-orbit coupling, may induce insulator-metal transition. While Mn substitution induced low-energy ingap excitation at about 0.25 eV in optical conductivity, it did not result in insulator-metal transition. Moreover, the resonance energies of the optical transitions between the Jeff bands were barely changed with Mn substitution, indicating the robustness of the spin-orbit coupling. We attribute these two phenomena to a large difference between the on-site energies of the impurity Mn states and the host Ir states. This conjecture is supported by the emergence of a high-energy optical excitation at about 1.2 eV, which is larger than those of the optical transitions between the Jeff bands, in the Mn-doped compounds. The temperature evolution of the optical response was also affected by Mn substitution. The anomaly in the optical response of the Sr3Ir2O7 at the antiferromagnetic transition temperature was suppressed in the Mn-doped compounds despite the persistence of the long-range antiferromagnetic ordering. The absence of the spin-charge coupling was ascribed to charge disproportionation of the Ir ions.