Design, Fabrication, and Optical Properties of Multi-dimensional Formamidinium Lead Halide Perovskites for Various Optoelectronic Applications

Abstract

메탈할라이드 페로브스카이트는 다양한 광전자 응용 분야에 적용 가능한 잠재력을 가진 용액공정이 가능한 저비용의 반도체 재료로써 새롭게 조명받고 있다. 지난 10여 년 동안, 화학 조성 및 구조에 변화를 주어 다양한 페로브스카이트를 제조하기 위한 노력이 있었다. 페로브스카이트의 한 종류인 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트는 유기 (formaminidinium, NH2CH=NH, FA) 및 무기 (팔면체 PbX6, X = Cl, Br, I) 성분으로 구성되어 있으며, 다른 페로브스카이트와 비교하여 높은 구조적인 안정성과 유연성을 보여준다. 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트는 이상적인 입방 구조를 가지는 3D FAPbX3, 층상구조의2D FAm+2PbmX3m+2, 그리고1D FA3PbX5, and 0D FA4PbX6 등의 다차원 구조의 페로브스카이트들로 제조될 수 있다. 그러나 이러한 포름아미디늄 페로브스카이트의 제조는 지금까지 보고되지 않았었다. 따라서, 이번 연구는 다차원 구조의 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트의 설계와 제작, 광학적 특성 분석에 초점을 두었다. 그리고, 다차원 구조의 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트를 포함하는 고분자 복합재료도 제조하여 안정성과 광발광 방출 효과를 향상시키기 위한 연구도 진행하였다. 다양한 광전자 디바이스에서는 광발광 패턴의 정밀한 제어가 중요한 만큼, 그에 맞는 고해상도 페로브스카이트 광발광 패턴 제조를 위한 새로운 리소그래피 기술도 제시하였다. 고압을 이용한 분자 수준의 구조 제어를 이용하여 다차원 페로브스카이트 복합재료의 광학적 특성도 연구하였다. 이 논문은 7개의 장으로 구성되어 있다. 제1장과 제7장은 각각 간략한 소개와 결론을 보여주고, 제2장에서 제6장까지 5개 장에 걸쳐서 연구 결과를 설명한다. 제1장에서는 반도체 및 저차원 반도체에 대한 배경 지식을 제공하고 페로브스카이트와 그것의 다차원 구조를 소개한다. 그리고, 자세한 제조 방법 및 실험적 방법론도 설명하고 있다. 연구 결과는 두개의 카테고리로 나눌 수 있다. 제2장에서 제 4장까지는 다차원 구조의 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트의 구조 분석에 초점을 맞추고 있고, 제5장과 제6장은 고압 환경하에서 페로브스카이트의 광학적 특성 분석을 다루고 있다. 마지막으로 제 7장은 결론 및 포름아미디늄 리드 할라이드 페로브스카이트의 응용 가능성 및 향후 연구 방향에 대한 전망을 제시한다.; Metal halide perovskites are an emerging class of low-cost and solution-processable semiconducting materials with potential for various optoelectronic applications. During the past decade, enormous efforts are given for the fabrication of perovskites with control of chemical compositions and dimensional structures. Formamidinium lead halides perovskites, a member of the perovskites family, comprises of both organic (formaminidinium, NH2CH=NH, FA) and inorganic (octahedral PbX6, X = Cl, Br, I) components which enable higher structure-stability and -flexibility than other perovskites structures. Formamidinium lead halide perovskites can construct multi-dimensional structures such as the ideal 3D FAPbX3 cubic perovskites, layered 2D FAm+2PbmX3m+2 perovskites, 1D FA3PbX5, and 0D FA4PbX6 perovskites structures. However, the fabrication of these formamidinium perovskite structures was either missing or reported to be challenged. Hence, this dissertation is focused on the design, fabrication, and optical properties of multi-dimensional formamidinium lead halide perovskites structures. Composites of multi-dimensionalities and perovskites-polymers were also prepared and investigated to further improve stability and photoluminescence emission. Additionally, a precise photoluminescence pattern is the final target for various practical optoelectronic devices. Therefore, the fabrications of high-resolution perovskites photoluminescence pattern are nicely demonstrated by new approaching lithography techniques. High pressure, a unique tool that enables access and modulates the molecular-level structure of materials, was applied to study optical properties of multi-dimensional perovskite composites structures. This dissertation includes seven chapters. Whereas, Chapter 1 and Chapter 7 give a brief introduction and conclusion, respectively. The actual results of this dissertation are presented in 5 chapters (Chapter 2-6). Specifically, Chapter 1 provides background knowledge of semiconductor and low-dimensional semiconductors, followed by an introduction of perovskite and their multi-dimensional structures. The detailed discussion of fabrication methods and experimental techniques are also carefully described. The chapters can be divided into two research-lines. Briefly, Chapter 2-4 are mainly focused on the fabrication of multi-dimensional formamidinium lead perovskite structures, while Chapter 5-6 are investigated the optical properties of perovskites under high pressure. The final Chapter 7 encloses dissertation by Conclusions and Outlook Chapter, which is giving current limitations, potential applications, and future directions of the formaminidum lead halides perovskites class.