CVC를 이용한 DSC 전극재료용 TiO₂ 나노분말 합성에 관한 연구

Abstract

최근 태양전지에 대한 연구 중 제조 단가가 저렴하며, 대면적화에 유리하고, 제조 공정이 간단한 이유로 염료감응형 태양전지(dye-sensitized solar cell, DSC)에 대한 많은 연구가 진행되고 있다. 염료감응형 태양전지는 p-n 접합의 광전지 장치(photovoltaic devices)로써 기술적, 경제적 장점을 갖고 있다. 일반적인 실리콘(silicon) 태양전지에 비해 염료감응형 태양전지는 광을 흡수하는 일과 전자를 이동시키는 일이 분리되어 있다. 넓은 광 흡수 밴드를 갖는 염료가 입사광을 흡수하며 넓은 밴드 갭을 갖는 나노분말은 전지의 양극으로써 전자 전달을 담당하게 된다. 전자의 전달을 담당하는 양극 전극용 나노분말로는 광학적으로 안정하며 넓은 밴드 갭을 갖는 이유로 TiO2 나노분말이 주로 사용된다. 또한 TiO2 나노분말의 넓은 표면적과 높은 분산도는 전지의 효율을 증가시키기 위한 중요한 변수가 된다. 따라서 본 연구에서는 균일한 입도 분포와 응집도가 낮은 나노분말을 제조하기 위하여 화학기상응축(chemical vapor condensation, CVC) 공정으로 TiO2 나노분말을 합성하였고, 이 분말을 전극으로 하는 염료감응형 태양전지의 셀(cell)을 제작하였다. TiO2 나노분말의 입자 크기, 입도 분포 및 비표면적 등의 미세구조에 따른 광전변환효율(incident photo to current conversion efficiency, IPCE(η%))을 조사하였다. TiO2 나노분말의 입자 크기 및 입도 분포가 전지 효율에 미치는 영향을 조사하기 위해 700oC 일정한 온도 하에 압력을 50 mbar와 1000 mbar로 조절하여 나노분말을 합성하였다. 또한 TiO2 나노분말의 비표면적에 따른 태양전지 효율을 측정하기 위해 압력을 50 mbar로 유지하고 온도를 800oC, 900oC 그리고 1000oC로 조절하여 TiO2 나노분말을 합성하였다. 상기한 분말을 이용하여 염료감응형 태양전지를 제작하였으며 그 효율을 측정하였다. 합성된 나노분말의 특성분석을 위해서는 XRD, BET, TEM을 이용하였으며, 나노분말을 이용하여 제조한 전극의 미세구조는 SEM을 이용하여 관찰하였다. Solar simulator를 이용하여 태양전지의 효율을 분석하였다. 입도 분포가 좁은 분말의 경우 입사광을 흡수 및 산란시키지 않고 투과시켜 여기 전자수를 증가시켜 높은 효율을 나타낸다. 또한 입도분포가 좁고 입도가 작은 TiO2 나노분말일수록 상대적으로 넓은 비표면적으로 인해 염료의 흡착량을 증가시켜 높은 광전변환효율을 나타냈다. 그러나 초기합성분말의 입도가 10 nm 이하인 경우 전극제조를 위한 열처리과정 중 높은 소결구동력으로 인해 소결 및 응집화가 일어나 표면부에 crack이 발생될 뿐 아니라 10 nm 이하의 기공을 형성하여 전해질 침투를 억제시켜 전지의 효율을 저하시킨다. 이상의 결과로부터 최적의 효율특성을 나타내는 DSC 양극전극용 TiO2 나노분말의 합성을 위해서는 좁은 입도 분포 및 15-20 nm의 입자 크기가 요구된다.; Recently, in the middle of researches on solar cells, dye-sensitized solar cell(DSC) has been focused because of its low-production cost, the predominance for enlargement of substrate and the simplification of manufacturing process. The dye-sensitized solar cell(DSC) provides technically and economically credible alternative concepts to present-day as a p-n junction photovoltaic devices. For example, compared to conventional silicon systems, two functions represented by light absorption and charge carrier transport are separated in DSC. The use of sensitizers having a broad absorption band in conjunction with wide-band gap semiconductor films of mesoporous or nanocrystalline morphology permits harvesting a large fraction of sunlight. Therefore, as an anodic electrode material, TiO2 nanopowder with large surface area for the chemisorption of dye and well-dispersion for the restrain of powder agglomeration is required. In this study, TiO2 nanopowder was synthesized by chemical vapor condensation(CVC) process. During reaction, size distribution and dispersion of TiO2 nanoparticles were controlled by changing process variables to satisfy the required demands on the application to DSC. After particle synthesis, the effects of microstructure on the DSC performance based on the particle properties characterized by XRD, BET, and TEM. First, the change of microstructure was considered by synthesizing particles at 50 mbar and 1000 mbar and 700oC. Secondly, particles were synthesized at 800oC, 900oC, and 1000oC under the pressure of 50 mbar in order to control the specific surface area. From the XRD results, it was found that all powder samples consisted of anatase phase. In the viewpoint of crystallite size, the optimal process condision was The anode of DSC consisting of TiO2 nanoparticles was characterized by SEM and UV-visible spectrophotometer to comprehend the relation between particle morphology and cell performance. High specific surface area of nanoparticles increased chemisorption of dye; therefore, the efficiency of DSC is increasing. However, the nanoparticles with size under 10 nm induced crack on electrode surface and pore with below 10 nm in size. Conclusively, TiO2 nanoparticles with a narrow size distribution, large specific surface area corresponding to the particle size in 15-20 nm showed the highest efficiency.