상압플라즈마를 이용한 제염장치 개발 연구

Abstract

현재 중·저준위 방사성 폐기물의 처리는 폐기물 상태나 형태에 따라 과정의 차이는 다소 있지만 대개 부피를 최소화하여 드럼에 저장하는 방식을 쓰고 있다. 기체상 방사성 오염 물질의 경우 흡착필터로 포집하는 방법을 채택하고 있고 액체상의 경우 저장조에서 증발시키거나 이온교환수지로 걸러내어 시멘트 고화처리 후 드럼으로 저장된다. 고체 폐기물은 원자로 건물에서 나온 각종 기기류, 부품, 공구류 등의 금속 폐기물과 작업복, 장갑 등이 있는데 일정한 장소에 보관 후에 압축하여 드럼으로 밀봉하여 저장하고 있다. 그런데 이들 금속성폐기물 중 상당수는 그 자체가 방사성 오염 물질이라기보다는 오염 핵종을 표면에 부착하고 있는 경우가 많아 제염 공정을 거쳐 폐기한다면 드럼에 보관되는 양을 획기적으로 줄일 수 있을 것이다. 이러한 금속성폐기물은 주로 습식 제염법을 이용해서 방사성핵종에 오염된 모재를 제염하였으나 습식공정은 제염설비의 크기와 발생되는 2차 폐기물의 양을 고려해볼 때 그 적용에 한계가 있다. 이러한 문제를 해소하고 보다 효율적인 제염공정의 개발을 위해서 건식제염에 관한 연구를 꾸준히 진행하여 왔으며 그 중에서도 저온·저진공 플라즈마를 이용한 건식제염기술이 각광을 받고 있다. 하지만 저온·저진공 플라즈마 건식제염 방법은 매우 높은 제염효율에도 불구하고 진공시스템이 요구되는 등 일부 현장 적용성이 제한적인 단점을 가지고 있었다. 이러한 저온·저진공 플라즈마의 제한성을 극복 및 보완하기 위하여 진공시스템이 요구되지 않는 대기압(상압)플라즈마를 이용한 제염 기술을 적용할 경우 이러한 문제점을 해결할 수 있을 것이다. 본 연구에서는 현재 산업적 및 연구 목적으로 사용되고 있는 상압플라즈마 장치의 종류 및 특성을 분석하여 제염공정에 적용될 수 있는 장치 모드를 선정 및 제작하여 그 장치의 특성을 분석하였다. 제염공정에 사용될 상압플라즈마 장치는 최우선적으로 현장 적용성, 즉 이동성이 용이하여야 하며 금속성폐기물 모제의 회수를 위하여 300 ℃ 이하의 낮은 온도 조건을 유지하여야 한다. 또한 경제성과 효율성 등을 감안하여 조사 분석된 상압플라즈마 운영 모드 중에서 저온 플라즈마 토치 방식이 가장 최적의 조건을 갖춘 것으로 분석되었다. 제염 공정 실험을 위해서 채택된 저온 플라즈마 토치 장치는 3D 입체면 처리를 위한 원통형 형식과 평탄한 대면적 처리를 위한 직육면체 형식의 2가지 방식으로 제작되었다. 2가지 형식 모두 전원은 13.56MHz의 RF 출력을 사용하였으며 전극은 열 및 전도성이 우수한 알루미늄을 사용하였다. 또한 안정적이고 균일한 플라즈마의 발생을 위하여 두 전극 사이에 1mm 두께의 석영관을 위치시켰다. 제작된 장치의 전극 형태별 및 주변인자 변화에 따른 특성 분석 통해서 최적의 공정조건을 도출하기 위한 입력인자 값을 산출하기 위하여 플라즈마 기체로 사용된 헬륨 및 아르곤의 유량률과 기체 조성비 변화, 인가되는 RF 출력 값에 따른 라디칼 강도 변화 그리고 기체의 온도 분포 및 플라즈마 프레임 크기를 조사 분석하였다. 먼저 플라즈마 기체로 사용된 헬륨 및 아르곤 두 기체 각각의 유량률 변화에 따른 라디칼 강도 변화 실험에서 주어진 출력 조건에서 헬륨 기체의 유량율이 1 slm에서 10 slm까지 증가함에 따른 라디칼 강도 변화가 두 형식 모두 헬륨의 유량율이 5 slm 정도에서 가장 큰 값을 보였으며 가장 안정적인 플라즈마 조건을 형성하였다. 이에 반해 아르곤 기체만을 사용할 경우에는 두 형식 모두 매우 불안정한 플라즈마 조건을 형성하는 것을 발견 할 수 있었다. 하지만 헬륨 기체를 사용하여 안정적인 플라즈마 조건을 형성한 후 아르곤 기체를 혼합할 경우 두 기체 모두 라디칼 강도는 감소하였으나 안정적인 플라즈마 조건을 유지할 수 있음을 알 수 있었다. 또한 효율적인 제염 공정을 위해서는 일정 길이 이상의 플라즈마 플레임이 요구되는데 가벼운 헬륨 기체만을 사용할 경우 수 mm의 짧은 플레임 길이를 형성하였지만 헬륨 기체에 무거운 아르곤 기체를 각각 10 slm 단위로 혼합할 경우 플라즈마 플레임 길이를 1.5 cm까지 증가시킬 수 있음을 알 수 있었다. 그리고 플라즈마 기체의 온도분포에 대한 실험에서 모재에 손상을 주지 않으면서 플라즈마에서 발생되는 라디칼과의 화학반응을 증대시키기 위해서는 일정 이상의 온도조건이 요구되는데 원통형 형식의 경우에는 헬륨 기체만을 사용할 경우가 더 높은 온도 조건을 형성할 수 있는 반면, 직육면체 형식의 경우에는 헬륨 기체와 아르곤 기체를 혼합하는 것이 더 높은 온도조건을 형성함을 알 수 있었다. 전극과의 거리에 따른 온도 분포는 두 형식 모두 비슷한 특성을 보였으며 5 cm 부근에서 상온으로 떨어지는 것을 알 수 있었다. 이상과 같이 제염 공정을 위해 제작된 상압플라즈마 제염장치의 전극 형태별 및 주변인자의 변화에 따른 특성분석을 위하여 플라즈마 기체의 유량율, 조성비 및 인가되는 RF 출력에 따른 라디칼 발생 효율 및 온도 측정을 통해서 제염 대상물의 형태, 오염물질의 고착상태 및 구성 등에 따른 최적화된 공정도출 및 현장 적용성이 가능함을 실험을 통해서 알 수 있었다. 따라서 지금까지 확보한 저온·저진공플라즈마 제염기술을 기반으로 현장 적용성을 보완할 수 있는 상압플라즈마 장치의 개발을 통해서 기술적으로 입증된 저온·저진공플라즈마 제염기술과 접목한다면 방사성 오염 제염에 이 기술의 뛰어난 적용성이 드러날 것으로 판단된다.; Two cold plasma torches were manufactured in order to apply an atmospheric pressure plasma technology to the radioactive waste decontamination process. One of the two cold plasma torches is the cylindrical type with two coaxial electrodes used in the treatment of three-dimensional surfaces, and the other is the rectangular type with two flat electrodes used in the treatment of flat and large surface areas. The RF power of 13.56MHz and the aluminum electrode which is excellent in both thermal conductivity and electrical conductivity were applied to both the types. Also, the quartz tube of one millimeter in thickness was located between two electrodes for the stable and uniform plasma condition. In this study, these two types of the plasma torches were experimentally characterized by varying operating conditions such as gas flow rates, gas compositions and RF powers. Especially, radical densities, gas temperatures and the plasma flame length were qualitatively evaluated for flexible applications of the plasma torches. In testifying radical densities, Optical Emission Spectroscopy (OES) was utilized. First of all, the radical intensities of the two plasma torches was investigated at various gas flow rates of He and Ar, each of which was used as plasma carrier gas at a fixed power. In case of the plasma torches using He, both of them showed the most effective radical intensity at the 4~5 slm flow rates. On the other hand, the plasma torches using Ar were very unstable and had higher breakdown voltages than those of plasma torches using He. These results demonstrate that plasma torches using He are definitely superior to those using Ar. However, He is so lighter than Air that the discharged He gas emitted through the electrodes was easily dispersed into the atmospheric circumstance and generated only a few-millimeter plasma flame length. This short flame length is a fatal drawback of the torch using He gas in that cold plasma torches typically require longer plasma flames for the effective treatment of complex surfaces when the atmospheric pressure plasma technology is applied to the decontamination process. In order to compensate this flaw, Ar was added to the plasma torches using He as plasma carrier gas, and then the length of plasma flame was improved up to 1.5 cm at maximum. To increase the interactions between radicals and objective materials, the appropriate temperature which is not damage base materials may be required. The cylindrical plasma torch took the higher temperature in single using of He as plasma carrier gas than in using the composition of He and Ar, but the rectangular plasma torch took higher temperature in using the composition of He and Ar than in single using of He. The temperature of both ranged about 100 ℃ at the distance of 2 cm from the end of the electrode and decreased to 30 ℃ at the distance of 5 cm Through the characteristic analysis of the two plasma torch types on various operating conditions such as gas flow rate, gas compositions and RF power, the inducement of the optimized process and the field applicability of the cold plasma torches was found possible. So, I think it is possible that the development of the atmospheric pressure plasma torch based on the low temperature and low vacuum plasma decontamination technology which has developed and verified can make the complementation of the site applicability and the certification of the superiority of the plasma technology among radioactive waste decontamination technologies