Nano-architectural Design of TAG:Ce^(3+) phosphors for white LED using Pulsed Laser Ablation

Abstract

황색 발광 형광체로서 YAG:Ce^(3+)은 청색 여기광에서 좋은 발광 특성을 가진다. 그러나 실내에서 사용되는 백색 등으로서의 단점인 색온도가 높다. YAG:Ce^(3+) 형광체에서 이트륨 대신에 터븀이 사용된 Tb₃Al_(5)O_(12):Ce(TAG:Ce^(3+)) 형광체가 YAG:Ce^(3+) 보다 적색의 발광부분이 많아서 색온도가 낮아 실내등으로 사용되기에 더욱 적합하다. 또한 TAG:Ce^(3+) 형광체는 YAG:Ce^(3+) 형광체에 비해 합성하기 어렵기 때문에 순수한 조성을 가지는 TAG:Ce^(3+) 형광체 합성에 대한 연구가 미흡하다. 이러한 합성의 난점을 극복하기 위해서 본 연구에서는 레이저 융발 (pulsed laser ablation: PLA) 공정을 도입하여 TAG:Ce^(3+) 재료의 나노구조 설계를 시도하였다. PLA 공정은 타겟의 조성을 우리가 원하는 구조물로 재현성 있게 옮길 수 있기 때문에 YBCO를 포함한 복합성분 조성의 박막을 실현하고자 하는 많은 연구들이 주로 이루어져 왔다. 따라서 본 학위 논문에서는 이러한 레이저 융발공정의 장점을 최단한 활용하여 상온에서 TAG:Ce^(3+) 재료의 나노구조를 제조하고자 하였다.이러한 목적을 달성하기 위해 본 연구에서는 액상에서 타겟을 융발시켜 원하는 조성의 나노콜로이드 현탁액을 단번에 제조하였다. 또한 이러한 실험 과정에서 공정변수와 실험 결과들과의 상호 연관성 및 입자크기의 변화에 따른 광학적 물성의 변화에 대한 논의들이 진행되었다. 액상에서의 PLA 공정은 레이를 이용한 새로운 나노구조 설계 가능성을 보여주고 있으며, 본 학위논문에서 언급한 TAG:Ce^(3+)재료 이외의 다른 기능성 세라믹 재료의 나노구조 설계에도 충분히 응용가능하리라고 사료된다.; The color temperature of YAG:Ce^(3+) phosphor used for luminescence converting LED is too high to use in warm white LED application because of lacking red component. As a alternative for YAG Ce^(3+), cerium doped terbium aluminum garnet (Tb3Al5O12:Ce^(3+)) has emerged as a novel excellent phosphor material as a green-yellow component in white LED, because that the TAG:Ce^(3+) is capable of absorbing radiation in the range from near UV to blue and emitting a broad spectrum of visible light in the range from approximately 490 nm to approximately 770 nm. In general, TAG:Ce^(3+) phosphor has been prepared at high temperatures (1500 > °C) for an extended time period via a solid-state reaction process. But, such traditional processes, normally lead to powders of both various and relatively large grain size, and intermediate phases are typically observed in the products. Since repeated grinding and calcinations are required to eliminate intermediate compounds, these steps lead to increasing time and energy consumption, as well as an unfavorable influence of optical properties. Moreover, nano-scaled particles are under extensive study and have become a hot topic in terms of both their fundamental and technological importance. And, for the optical conversion application of the TAG:Ce^(3+)phosphor, a nanosized phosphor is useful for reducing the optical scattering loss. However, there is little information available in literature about the preparation of nano-sized TAG:Ce^(3+) phosphor. Therefore, any improvement in the novel preparation route for TAG:Ce^(3+) nanophosphor is extremely valuable. This thesis presents a new synthetic approach to directly produce highly-dispersed TAG:Ce^(3+) nanophosphor using pulsed laser ablation (PLA) of ceramic targets in the liquid phase without any surfactant. The crystalline phase, surface morphology and optical properties were investigated. Moreover, laser ablation mechanisms and nanoparticle forming processes are discussed under consideration of photo-ablation mechanism. Therefore, the experimental results can offer a feasibility of the PLA process as a nano-architectural design method in ceramic materials, and efforts for understanding the effects of processing variables on the optical properties were made. The above-mentioned unique strategies on nano-architectural design by the PLA process can be used to design nanostructure of other functional ceramic materials.