메탄 산소의 혼합가스 조건에서의 페롭스카이트계 산화물 La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃의 촉매특성평가

Abstract

페롭스카이트 산화물은 전자전도성 및 이온전도성이 모두 우수한 재료로써 연료전지의 전극물질로서 각광받고 있으며 촉매 비활성화 경향이 적고 내구성이 뛰어난 장점과 더불어 이 구조는 재료마다의 촉매 활성 특성이 다양하여 최근 합성가스를 생산하는 건식 개질 반응에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 산소와 메탄의 혼합가스 분위기에서 페롭스카이트 산화물 La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃ (x=0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1.0)에 대한 촉매 반응을 평가하였다. 분말은 GNP (glycine nitrate process) 합성법을 이용하여 제조하였으며 촉매 반응에 대한 효과적인 측정을 위하여 분말의 비표면적을 3-4m²g^(-1) 으로 조절하였다. 가스 크로마토그래피 (Gas Chromatography), 퓨리에 변환 적외선 분광기 (Fourier Transform Infrared Spectroscopy), 그리고 X 선 광전자 분광법 (X-ray Photoelectron Spectroscopy)를 이용하여 산소와 메탄의 혼합가스 분위기와 재료의 coupling 에 대한 촉매 메커니즘을 분석하였다. La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃ 의 B-site 에 대한 촉매 특성 효과를 연구하기 위해서 400-700 ℃ 의 온도 분위기와 메탄과 산소의 혼합비 1.5 조건에서 측정되었다. 메탄의 변환율의 조사에 따라서 온도와 페롭스카이트 B-site 의 효과에 따른 영향이 뚜렷이 나타남을 알 수 있었고 그 근거로써 B-site 의 전이금속의 차이가 표면의 산소 흡착의 선택성과 깊은 관련이 있음을 보였으며 촉매 재료의 표면에 흡착된 산소의 양을 정량적으로 조사하였다.; In this study, catalytic activities of perovskite-type La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃ (x=0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1.0) oxides whose surface areas were controlled to a size of approximately 3-4 m²g^(-1) were investigated. Gas Chromatography, Fourier Transform Infrared Spectroscopy, and an X-ray Photoelectron Spectroscopy analyzer were used to examine the catalytic mechanism of oxidative coupling of methane under a mixture of methane and oxygen gases. The oxidative catalytic effect with respect to the B-site composition of La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃ was measured in the temperature range of 400-700℃ under a fixed methane-to-oxygen ratio (CH4/O2) of 1.5. According to the investigation, the conversion efficiency of methane was strongly dependent on the reaction temperature and on the B-site composition of La_(0.8)Sr_(0.2)(Mn_(1-x)Co_(x))O₃, of which the surface adsorption characteristics were mainly controlled by the transition metal in the B-site. A detailed quantitative analysis regarding the adsorbed species on the catalyst surface is also presented.