바나듐 계열 촉매를 통한 NOx의 NH3-SCR에 관한 실험적 연구

Abstract

본 연구에서는 디젤엔진 배기모사가스를 이용하여 바나듐 계열 선택적촉매환원(SCR, selective catalytic reduction)의 NOX 변환효율 특성을 실험적으로 분석하였다. NH3, NO, NO2, O2, N2, 그리고 H2O의 모사가스를 사용하여, SCR 촉매에서 일어나는 대표적인 화학반응인 NH3 산화반응(4NH3 + 3O2 → 2N2 + 6H2O, 4NH3 + 4O2 → 2N2O + 6H2O, 4NH3 + 5O2 → 2NO + 6H2O, 4NH3 + 7O2 → 2NO2 + 6H2O), NO2 분해반응(2NO2 → 2NO + O2), standard-SCR 반응(4NH3 + 4NO + O2 → 4N2 + 6H2O), fast-SCR 반응(4NH3 + 2NO + 2NO2 → 4N2 + 6H2O), 그리고 slow-SCR 반응(4NH3 + 3NO2 → 7/2N2 + 6H2O)을 고려하였다. NH3의 산화반응을 통한 NH3의 변환효율 및 생성물인 NO, NO2, N2O의 농도를 다양한 온도에 대하여 분석하였다. 450℃ 이상의 고온영역에서 NH3의 산화반응이 활발하게 일어남에 따라 NH3의 변환효율은 크게 증가하며, 생성물인 NO, NO2, N2O의 농도 또한 크게 증가한다. 그리고 NO2 분해반응을 통해 NO로의 NO2 변환효율을 분석하였으며, 520℃ 이상에서 NO2의 분해반응이 촉진되어 NO의 생성량이 크게 증가한다. Standard-SCR 반응에 의한 NOX의 변환효율은 O2의 농도가 증가할수록, 공간속도(GHSV)가 감소할수록 증가하며, 450℃ 이상의 고온영역에서 NH3 산화반응을 통해 생성된 NO, NO2, N2O로 인해 NOX 변환효율은 저하된다. 가스 내 NO2/NOX의 비가 0.5일 때 fast-SCR 반응에 의한 NOX 변환효율은 상대적으로 낮은 온도영역(240~450℃)에서 90% 이상으로 상당히 높지만, 0.5 이상이 되면 NOX의 변환효율은 slow-SCR 반응에 의해 크게 감소된다. 가스 내 H2O가 5% 포함된 경우, NH3 산화 및 NO2의 분해반응을 통한 NH3와 NO2의 변환효율은 촉매온도가 각각 약 310℃, 약 520℃ 이상에서, 그리고 standard-, fast- 및 slow-SCR 반응에 의한 NOX의 변환효율은 각각 약 450℃, 약 380℃, 약 520℃ 이하의 온도영역에서 H2O가 포함되지 않은 경우보다 낮다. 하지만 standard-, fast-, 그리고 slow-SCR 반응의 경우, 촉매온도가 상기온도 이상이 되면 촉매로 강하게 흡착된 H2O로 인해 NH3 산화 또는 NO2 분해반응이 억제됨에 따라 H2O가 포함되지 않은 경우보다 NOx 변환효율이 높다.