수소화물 석출이 지르코늄 합금의 기계적 물성 열화에 미치는 영향

Abstract

최근 원자력발전은 고연소도․장주기 체제로 전환됨에 따라 안전성의 증진과 고효율 성능을 위해 다양하고 넓은 범위에서 기본 물성 데이터 생산이 필요하다. 특히 고연소도․장주기 체제에서 산화가속화로 인한 수소취성은 핵연료 피복관 건전성에 심각한 문제가 되고 있다. 수소화물 석출이 지르코늄 합금 재료의 기계적 물성에 미치는 영향을 평가하기 위해 단축인장시험을 실시하였다. 단축인장시험은 재료에 연속적인 일정한 속도의 단축인장을 가해 재료의 변형을 얻는데 필요한 하중을 측정함으로써 재료의 기계적인 물성을 평가하기 위한 방법으로 널리 사용된다. 수소화시편은 신합금 개발과 핵연료 피복관 건전성 확보 등의 기초적인 연구에 필요한 Zircaloy-4, Zirlo 시편을 선정하여 수소화 실험을 수행하였다. 수소취성의 물리적 현상을 분석하기 위해 탄성계수를 측정하였다. 정확한 탄성계수의 측정을 위해 스트레인 게이지(strain gauge)를 부착하여 측정하였다. 측정결과 Zircaloy-4, Zirlo 모두 수소함유량이 증가했을 때 탄성계수가 90% 수준으로 감소하는 경향을 볼 수 있었고, 두 재료의 탄성계수는 거의 일치한다. 탄성계수가 감소하는 요인으로 δ-수소화물형성과 금속 결합력 저하 모델, 미세 기공 또는 미세 균열의 형성에 대해서 논의하였다. 수소취성의 강도변화 메커니즘을 알아보기 위해 최대인장강도와 항복강도를 측정하였다. 최대인장강도는 상온에서 Zircaloy-4 와 Zirlo는 300ppm이후 서로 다른 경향이 나타났다. Zircaloy-4의 경우 300 ppm까지 최대 인장강도가 as-received에서 비해 약 3%증가하고, 그 후 감소한다. Zirlo의 경우 700 ppm 까지 약 15% 증가하며, 그 후 감소한다. Zirlo의 경우 700 ppm에서 15% 까지 최대인장강도가 증가하는 요인은 석출강화(precipitation hardening)현상으로 분석된다. Zirlo와 Zircaloy-4의 최대인장강도 변화가 차이를 보이는 이유는 XRD 극점도 분석 결과 Zirlo의 경우 {0002}면이 원주에 수직인 방향으로 유지되면서 응력부식균열에 매우 강한 특성을 보이기 때문으로 나타났다. 항복강도는 피복관건전성 평가, 임계 응력세기인자를 결정하는 중요한 기계적 물성이며, Zircaloy-4 경우 600ppm까지 10%감소하며 그 후 1400ppm 까지 일정하였다. Zirlo의 경우 900ppm 까지 14%감소하며, 그 이후 일정하였다. 항복강도가 낮아진 요인은 항복점현상의 소멸로 인해 감소되었다. 응력-변형률 곡선 분석결과 250 ppm까지 항복점 현상이 낮게 나타나지만 500 ppm부터 항복점현상이 사라졌다. 항복점현상이 사라지는 이유로 수소화물로 인한 국부적소성 증가, 미세기공 및 미세균열 발생으로 분석하였다. 연신율의 변화는 다른 어떤 기계적 물성보다도 가장 두드러진 변화로, 1200 ppm 까지 선형적으로 감소하는 것으로 측정되었다. 수소함유량이 1200 ppm, 1400 ppm일 때는 연신율은 거의 0%에 가깝다. 이는 탄성영역에서 파단이 일어난 것으로, 수소함유량이 높은 수소화물은 소성변형 없이 탄성응력만으로도 파괴가 될 수 있다는 것을 보여준다. SEM을 통해 수소취성으로 인한 벽개형 (cleavage) 취성파단면과, 균열 및 기공이 형성이 된 것을 볼 수 있었다. 따라서 수소화물이 형성되었을 때 균열저항성의 척도를 나타내는 임계응력세기 값이 감소하여 균열의 형성이 잘 일어나게 되며, 결국 균열 성장의 가속은 수소화물이 취성을 나타내는 근본적인 요인으로 생각할 수 있다. 본 연구에서는 지르코늄 수소화물의 인장시험을 통해 기본 물성 데이터베이스 확보뿐만 아니라 정량적, 역학적 분석을 통해 기계적 건전성을 평가하였다. 이를 통해 원전 운전 중 수소화가 진행되고 있는 피복관의 기계적 열화에 대한 기초 자료를 확보할 수 있게 되어, 원전 운전 중의 실제 운전 조건에서 이루어지는 기계적 물성 열화에 대한 예측 가능과 이를 바탕으로 적절한 사전 대처를 통해 경제적 손실의 방지에 기여할 수 있기를 기대한다.