표면증강라만 기반 고감도 DNA 검출을 위한 금-은 나노덴드라이트 플랫폼 및 탄소섬유를 활용한 현장적용용 표면증강라만 기판 개발

Abstract

본 학위논문에서는 표면증강라만 분광분석법의 감도 및 신뢰성을 향상시키기 위하여 효과적으로 라만신호를 증폭 할 수 있는 합금 나노덴드라이트 구조체를 전기화학적인 방법으로 합성하고, 그 구조체를 기반으로 하여 DNA의 검출 및 점 돌연변이 진단에 관한 연구를 기술하였다. 더불어 유연성이 우수하고 가격이 저렴한 탄소 섬유 기반의 대면적 금 나노덴드라이트를 합성하였고, 표면증강라만 기반 센서로서의 가능성을 제시하였다. 제 1장에서는 표면증강 효과가 우수한 기판을 제작하기 위하여 전기화학 증착법 및 갈바닉 치환반응을 이용하여 금과 은을 동시에 포함하는 합금 나노덴드라이트 구조체를 합성하였다. 합성된 금-은 나노덴드라이트 및 은-금 나노덴드라이트의 원소 구성비에 따른 구조적 특징을 확인하였고, 2-Naphtalene thiol 분자를 구조체에 흡착 후 얻은 라만 피크의 세기를 비교하였다. 이 결과, 표면증강라만 효과가 상대적으로 우수한 은의 함량이 높고, 구조체 표면의 안정성을 위해 소량의 금이 첨가되어 있는 은-금 나노덴드라이트 구조체가 표면증강라만 기반 분석에 최적인 것을 확인하였다. 추가적으로 라만 맵핑을 통하여 은-금 나노덴드라이트 구조체에 발생하는 신호 세기의 균일도 및 분포를 확인하였다. 제 2장에서는 합성된 최적의 은-금 나노덴드라이트 구조체를 이용하여 점 돌연변이 DNA를 검출하는 연구를 수행하였다. 비대칭형의 DNA 염기쌍을 이용하는 DNA 사슬 치환반응을 적용하여 염기 서열이 단 하나가 다른 점 돌연변이를 선택적으로 감지하고, 치환반응으로 인하여 라만 신호 물질이 붙어있는 표지 DNA가 떨어져 나가면서 라만 신호가 감소하는 것을 이용하여 점 돌연변이 DNA를 고감도로 검출하고자 하였다. 먼저 제시된 측정 방법의 가능성 검증을 위하여 모델 표적 DNA를 이용하여 여러 농도로 치환반응을 시도하였을 때 검출한계가 92.6 fM로 고감도 검출이 가능함을 확인 하였다. 다음 단계에서는, 관계된 반응들의 조건 최적화를 통하여 합성된 20개 염기서열을 가진 짧은 DNA 뿐만 아니라, 중합효소 연쇄반응으로 증폭된 긴 사슬의 실제 아벨리노 각막 이영양증 환자의 점 돌연변이 DNA와 정상 DNA의 신호 감소율 차이를 이용하여 선택적으로 점 돌연변이 DNA 검출이 가능 한 것을 확인 하였다. 제 3장에서는 일반 금속 전극이 아닌 탄소 섬유 옷감을 전극으로 사용하여 그 위에 금 나노덴드라이트 구조체를 합성한 결과를 보고하였다. 탄소 섬유 옷감은 금속 전극에 비하여 재단하기 쉽고 유연하며 값이 싸고 액체 시료의 흡수가 용이하고 또한 기체 투과가 가능하기 때문에 분석화학적으로 유용한 기판소재가 될 수 있다. 따라서 탄소 섬유 옷감에 일반 나노 입자가 아닌 금 나노덴드라이트 구조체 증착을 위한 다양한 반응조건들을 확립하였고 대면적 조사방식 라만을 이용하여 재현성이 우수한 표면증강라만 신호를 얻을 수 있었다. 또한 금 나노덴드라이트가 증착 된 탄소 섬유 옷감 구조체는 구부림이 여러 번 있다고 하더라도 안전적인 라만신호를 얻을 수 있어, 실제 현장용으로 사용하기에 적합 한 것으로 판단되었다.