양극활물질 코팅을 위한 정전슬러리분무증착 공정연구 및 소재별 전고체 리튬이온전지의 전기화학적 특성 분석

Abstract

리튬이차전지의 전극 물질로 주를 이루는 전이금속 산화물 양극활물질은 황화물계 고체전해질과 맞닿을 시 큰 화학 퍼텐셜 차이로 인해 리튬이온의 이동이 어려워지면서 전지 내 전해질-양극 간 계면 저항이 상승해 전지의 성능을 저하시킨다. 이에 따라 이온의 이동을 도와 계면 저항을 낮추기 위해 서로 다른 원소를 첨가하여 활물질을 구조적으로 안정화시키거나 고체전해질과 양극활물질 사이에 퍼텐셜 완충 효과를 줄 수 있는 물질로 활물질의 표면을 개질하는 방법이 연구되고 있다.

본 연구에서는 precursor를 포함하는 슬러리(slurry)를 강한 전기장을 이용해 분무하여 얇고 균일한 코팅막 형성에 유리한 정전슬러리분무증착(Electrostatic Slurry Spray Deposition) 기술을 이용해 양극활물질 LiCoO2의 표면을 LiNbO3, LiTaO3, Li2TiO3로 코팅하여 미세구조를 분석하고 전고체전지 셀의 전기화학적 성능을 평가 및 분석하였다.

FE-SEM, TEM, HAADF-STEM 이미지를 통해 코팅된 양극활물질의 표면 미세 형상, 단면 구조 관찰을 통해 코팅층의 두께와 성분, 그리고 결정학적 방향 등을 분석하였다. ESSD 기술을 통해 코팅된 양극활물질로 복합 양극을 제조해 전고체전지 셀을 조립하고 정전류(constant current)시험법으로 코팅 중량별, 소재별 충·방전 용량과 장기 cycle에 따른 쿨롱 효율 및 용량 유지 특성을 알아보았다. 또한, EIS 분석을 통해 코팅 소재에 따른 전해질-양극 계면 저항 감소 효과를 비교 분석하였다.