라만 및 레이저 유도 플라즈마 분광법 데이터의 선택적 조합을 통한 사파이어 원석의 원산지 판별력 향상

Abstract

본 연구에서는 라만 및 레이저 유도 플라즈마 분광법(LIBS, Laser Induced Breakdown Spectroscopy)을 병용하여, 사파이어 원석의 산지(라오스, 르완다, 콩고, 모잠비크, 호주)를 판별하는 방법을 연구하였다. 라만 분광법은 사파이어 구조에 대한 정보를 제공하며, 동시에 LIBS는 사파이어 내 포함하고 있는 금속 성분의 정보를 제공하기 때문에, 두 분광법을 병행할 경우 원산지 판별에 동반 상승효과가 있을 것으로 예상하였다. 라만 분광법의 경우는 스펙트럼의 전체 변수를 사용하였고, LIBS의 경우는 전체 스펙트럼에서 624개의 선택된 LIBS 변수를 이용하여, 머신러닝 알고리즘 중 대표적 판별법인 support vector machine(SVM)과 Hierarchial SVM(H-SVM)을 활용하여 판별을 시도하였다. SVM을 사용하여 판별한 결과, 라만 및 LIBS 정보를 이용한 경우 판별 정확도가 각각 85.9 % 및 79.5 % 였다. 또한 두 데이터를 통합하여 판별하였을 경우에 정확도가 86.7 %로 단독으로 사용했을 때보다 다소 상승하였다. 또한 H-SVM를 사용하여 가장 특징이 강한 모잠비크산 사파이어부터 나머지 사파이어를 순차적으로 판별한 결과 라만, LIBS, 및 통합 데이터 사용 시 반별 정확도가 각각 88.8 %, 76.7 % 및 90.4 %로 향상되었다. 두 데이터의 통합은 각각의 데이터가 보여주는 고유한 분광학적 정보를 희석시킬 수 있어, 각각의 판별 단계에서 더 특징적인 하나의 데이터 사용하는 것이 더 효과적일 수 있다. 이에 따라, 모잠비크, 라오스, 호주 사파이어 순으로 라만정보를 사용하여 판별한 뒤, 르완다 및 콩고 사파이어 구분에는 LIBS 정보를 사용한 결과 정확도가 95.8 %로 향상되었다.

본 연구와 같이 두 가지 분광법을 사용하여 판별을 시도할 경우, 각각의 정보를 최적으로 사용할 수 있는 다양한 전략들을, 예를 들면 변수 선택법, 심도 있게 고민해야 할 것으로 판단하였다.

| Both Raman spectroscopy and laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) have been simultaneously utilized to improve for identification of geographical origins of raw sapphires from different countries (Mozambique, Laos, Australia, Rwanda, and Congo), and hierarchical SVM (H-SVM) classifying sample groups in a stepwise fashion was used to handle multi-group identification. When Raman and LIBS were merged for the analysis, the accuracy was improved to 90.4% compared to those in the cases of using only Raman (88.8%) or LIBS information (76.7%). The use of two complimentary spectroscopic data providing molecular vibrational and elemental information of the samples was attributed to the improvement. Meanwhile, the merge of both spectroscopic data would not be always synergetic and potentially dilute more distinct information present in individual spectroscopic data. Therefore, selective use of more sample-descriptive signature in either Raman or LIBS information at each discrimination stage would be possible more effective for the discrimination. When Raman information was solely used at the first three discrimination stage and only LIBS feature was adopted at the last fourth discrimination stage in H-SVM, the accuracy elevated up to 95.8%. The use of both complimentary information is basically versatile for better multi-group classification of employed samples; while, execution strategies such as merge of both data or selective adoption of single data at discrimination stages should be thoughtfully determined by considering both spectral characteristics.; Both Raman spectroscopy and laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) have been simultaneously utilized to improve for identification of geographical origins of raw sapphires from different countries (Mozambique, Laos, Australia, Rwanda, and Congo), and hierarchical SVM (H-SVM) classifying sample groups in a stepwise fashion was used to handle multi-group identification. When Raman and LIBS were merged for the analysis, the accuracy was improved to 90.4% compared to those in the cases of using only Raman (88.8%) or LIBS information (76.7%). The use of two complimentary spectroscopic data providing molecular vibrational and elemental information of the samples was attributed to the improvement. Meanwhile, the merge of both spectroscopic data would not be always synergetic and potentially dilute more distinct information present in individual spectroscopic data. Therefore, selective use of more sample-descriptive signature in either Raman or LIBS information at each discrimination stage would be possible more effective for the discrimination. When Raman information was solely used at the first three discrimination stage and only LIBS feature was adopted at the last fourth discrimination stage in H-SVM, the accuracy elevated up to 95.8%. The use of both complimentary information is basically versatile for better multi-group classification of employed samples