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Design and synthesis of Metal-Organic Framework @Carbon composites and Metal-Nitrogen-Carbon composites for supercapacitor and oxygen reduction reaction applications

Title
Design and synthesis of Metal-Organic Framework @Carbon composites and Metal-Nitrogen-Carbon composites for supercapacitor and oxygen reduction reaction applications
Other Titles
금속-유기 골격체@탄소 복합체 및 금속-질소-탄소 촉매의 합성과 슈퍼커패시터 및 산소환원반응에 대한 응용
Author
Kim Hee Soo
Alternative Author(s)
김희수
Advisor(s)
유원철
Issue Date
2019-02
Publisher
한양대학교
Degree
Doctor
Abstract
다공성 탄소는 높은 비표면적, 넓은 기공성, 헤테로 원소 도핑과 같은 쉬운 표면 기능화, 물리적 및 화학적 내구성 등으로 인한 여러 가지 장점으로 인해서 환경 및 에너지 관련분야와 연관된 문제를 해결해 줄 수 있는 새로운 소재로서 주목 받고 있다. 따라서 이러한 다양한 장점으로 인하여 기체 흡착체, 슈퍼커패시터 및 ORR 촉매의 지지체로 사용이 가능하다. 그러므로, 본 학위 논문에서는 다양한 전구체를 사용하여 크기와 모양을 가지면서 기공의 크기가 조절이 되는 RFC (resorcinol-formaldehyde carbon), MC (melanin carbon), SC (sepia carbon) 및 3DOmC (three dimensional-ordered mesoporous carbon)를 이용하여 여러 분야에 대한 응용을 진행했다. 본 학위 논문의 첫 번째 장에서는 다양한 화학적 조성을 (질소 도핑) 가진 전구체를 사용하여 크기와 모양이 조절된 RFC, MC를 modified된 Stöber 방법을 이용하여 합성 한 후 CO2 및 NH3 활성화를 이용하여 기공성과 극성이 다양하게 조절된 활성탄을 합성했다. 게다가, 합성 탄소뿐만 아니라 오징어 먹물과 같은 바이오 매스를 이용하여 구형의 SC 소재를 합성했다. 그 다음, 활성화 과정을 이용하여 미세기공 (1nm 이하) 발달과 헤테로 원소 도핑에 (질소 작용기) 따른 물리적/화학적 특성의 변화가 CO2, CH4 및 H2 흡착능에 영향을 주는 것을 알 수 있다. 본 학위 논문의 두 번째 장에서는 값비싼 백금 촉매를 대체하기 위하여 microporosity가 조절된 RFC 와 mesoporosity가 조절된 3DOmC를 ORR 촉매 지지체로 사용하여 M-N-C (Metal-Nitrogen-Carbon, 철-질소-탄소) 촉매를 합성하였다. 특히, 탄소의 microporosity에 발달에 따라서 M-N-C 촉매의 활성점 형성 및 ORR 성능에 영향을 주는 것으로 확인 되었다. 또한, mesoporosity가 조절된 3DOmC-M-N-C의 경우에는 촉매 기공의 크기에 따라 ORR 성능에 영향을 주는 것으로 나타났다. 이러한 결과는 Half-cell 측정 에서는 성능 차이가 크게 나타나지 않지만 아연-공기 전지와 같은 Full-cell 조건에서는 mesoporosity에 차이에 따른 성능 변화가 크게 보인다. 그러므로, Full-cell 조건에서는 촉매의 mesoporosity에 따른 확산능의 차이에 따라서 전체적인 성능도 달라진다. 본 학위 논문의 세 번째 장에서는 첫 번째 장에서 사용된 다양한 활성탄 (RFC, MC 및 SC)을 사용하여 이러한 활성탄이 가지는 서로 다른 물리적/화학적 특성 (기공성, 극성, 입자 크기)이 supercapacitor 성능에 어떠한 영향을 주는지에 대한 연구가 진행됐다. 또한, 이러한 실험적인 결과를 뒷받침하기 위해서 상세한 EIS (electrochemical impedance spectroscopy) 분석을 진행했다. 다른 한편으로는, MOFs (metal-organic frameworks)가 가지는 낮은 전기 전도성을 극복하기 위해서 전기 전도성이 우수한 탄소 소재를 이용하여 MOF@Carbon 복합체를 합성 했다. 특히, 기공성과 극성이 조절된 탄소를 사용하여 다양한 supercapacitor 성능을 보여주는 MOF@Carbon 복합체를 합성했다. 이러한 복합체는 pristine MOFs 대비 supercapacitor 성능이 월등하게 향상된 것이 확인되었고 이는 MOFs의 뛰어난 산화/환원 반응성과 탄소의 우수한 전기전도성의 결합되어 synergy 효과를 나타나는 것으로 확인되었다.
URI
http://dcollection.hanyang.ac.kr/common/orgView/000000107969http://repository.hanyang.ac.kr/handle/20.500.11754/99557
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GRADUATE SCHOOL[S](대학원) > APPLIED CHEMISTRY(응용화학과) > Theses (Ph.D.)
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