Atomistic scale simulations to characterize radiation-induced microstructural evolutions in three basic metallic elements: Fe, Al, and Zr

Abstract

Knowledge of defects generation, their mobility, growth rate, and spatial distribution is the cornerstone for understanding the surface and structural evolution of a material used under irradiation conditions. Since last few decades, radiation induced analysis with different parameters in nuclear materials with different lattice structure type has been an active area of research. In this study, a powerful atomic-level simulation tool, molecular dynamics (MD) is used to investigate and characterize the generation and evolution of radiation-induce point defects in three metals with different lattice structure. I have used Large-scale Atomic/Molecular Massively parallel simulator (LAMMPS) MD simulation software with recent up dated embedded atom method potentials for BCC iron, FCC Al, and HCP Zr. The influence of numerous irradiation parameters (i.e., Irradiation energy, temperature and stress/strain (uniaxial and hydrostatic)) on the displacement cascade is examined. This thesis has focused on understanding atomistic-level mechanism differences of the irradiation-induced damage formation and evolution among different lattice types. Results reported that the peak number of defects for all three metals increase with increasing irradiation temperature, primary knock-on atom (PKA) energy and applied tensile strains. The final number of surviving point defects also tend to increase with increasing PKA energy, while, decreases with the increasing lattice temperature. This is associated with the increase of thermal spike at high PKA energy and its long timespan at higher temperatures. In addition, when the atomic displacement cascade proceeds under uniaxial and hydrostatic strains, the surviving number of Frenkel point defects increases with increasing tension; however, these increments were more prominent under larger volume changing deformations (hydrostatic strain) for all lattice type. Irrespective of the lattice type, the surviving number of defects showed a dependence on the atomic mass, with highest number of surviving Frenkel pairs in Al followed by Fe and Zr. As the atomic mass increases the number of surviving defects decreases suggesting either an increase of point defect’s recombination due to thermal spike effects. The defect production efficiency (ratio of MD Frenkel pair and the NRT estimated displacements) has almost similar trend for all metals and saturates between 0.15-0.17 at 20 and 30 keV PKA. The number of interstitials that agglomerate into clusters increases with the irradiation temperature, PKA energy and applied tensile strains. However, the increase in the number of vacancy clusters with PKA energy decreases as the irradiation temperature increases. Defect clustered fraction and their size distribution increases with the increasing PKA energy for all the metals. Interstitial clustering increases with temperature, however vacancy clustering tend to decrease with temperature. The point defects (vacancy & interstitial) clustered fraction showed dependence on metal structure, being highest in Al and lowest in Fe, however in-between for Zr. The tendency of interstitials to form clusters is larger than those formed by vacancies in Fe and Al, but not in Zr, which explains that material which are prone to swelling have more interstitial clustering then the vacancy clustering. At low temperatures, the applied strain fields have larger impact on the radiation-induced damage, which suggest that the tension strains should be carefully examined for the materials used in irradiation environment at low temperature. These differences in number of Frenkel pairs and clustering behavior among varies metals with different lattice structure give an insight into the reason of different responses of crystal structure with different symmetry under irradiation. Such data can be used by reaction rate theory models for the estimation of microstructural evolution and associated mechanical properties in the materials with longer time-span under irradiation environment.; 결함의 생성, 이동성, 성장률 및 공간적 분포에 대한 지식은 방사선 조사 환경에 놓여 있는 재료의 표면 및 구조적 거동을 이해하기 위한 기반이 된다. 상이한 격자 구조 형태의 원자로 재료의 여러 가지 변수를 통한 방사선 조사 분석은 지난 수십 년간 활발하게 연구되어 왔다. 본 연구에서는 강력한 원자단위 시뮬레이션 도구인 분자 역학(MD)를 사용하여, 각각 다른 격자 구조를 가진 세가지 금속의 내부에서 방사선에 의한 점결함의 생성 및 거동에 대하여 조사하였다. 이를 위하여 Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator (LAMMPS) MD 시뮬레이션 소프트웨어 및 소프트웨어 내 최근 업데이트 된 BCC 구조의 Fe, FCC 구조의 Al, HCP 구조의 Zr에 대한 embedded atom method (EAM) 포텐셜을 사용하였고, 여러 가지 방사선 조사 변수가 (방사선 에너지, 온도 및 응력/변형률 (단축 및 등방)) 변위 캐스케이드에 대해 미치는 영향을 조사하였다. 본 논문은 다양한 격자 구조에 따른 방사선 조사에 의한 손상 및 거동에 대해 원자단위의 메커니즘에서 차이를 이해하는 데 초점을 두고 있다. 결과적으로, 세 금속에 대한 최대 결함수는 방사선 조사 온도, primary knock-on atom (PKA)의 에너지 및 인장 변형률이 증가함에 따라 증가했다. 최종적으로 남아 있는 점결함 수 또한 PKA 에너지가 증가함에 따라 증가하는 경향을 보였으나, 온도가 높을수록 감소하는 경향을 보였고, 이는 PKA 에너지가 높을 때 열 스파이크 발생의 증가 및 높은 온도에서의 긴 지속시간과 관련이 있다. 또한, 변위 캐스케이드가 단축 및 등방 변형 하에서 진행될 때 남아 있는 Frenkel 점결함의 수는 장력이 증가함에 따라 증가했으나 더 큰 부피 변형(등방 변형)이 일어났을 때 모든 격자 형태에서 증가가 더 두드러졌다. 격자 형태와 상관 없이 남아 있는 결함의 수는 원자 질량에 의존하는 것으로 나타났으며, Al에서 생존한 Frenkel 쌍의 개수가 가장 많았고, 철과 수소가 그 뒤를 이었다. 원자 질량이 증가함에 따라 생존하는 결함의 수가 감소하는 것은 열 스파이크의 효과로 인한 재 결합의 증가를 시사한다. 결함 생산 효율성 (MD Frenkel 쌍과 NRT 추정 변위의 비율) 은 모든 금속의 경우 거의 유사한 경향을 보였으며 20, 30 keV PKA일 때 0.15-0.17값으로 포화되었다. 클러스터로 합쳐진 침입형 원자의 수는 방사선 조사 온도, PKA 에너지 및 인장 변형률에 따라 증가하였다. 그러나, PKA 에너지에 따른 원자 공공 클러스터의 증가는 방사선 조사 온도가 온도가 증가함에 따라 감소하였다. 결함 클러스터 비율 및 크기 분포는 PKA 에너지가 증가함에 따라 세 금속 모두에서 증가하였다. 점결함 (침입형 및 공공) 클러스터 비율은 금속의 구조에 따라 영향을 받았으며 Al에서 가장 높고 Fe에서 가장 낮았으며 Zr이 중간에 위치하였다. 침입형 원자에 의해 형성된 클러스터는 Zr을 제외한 Fe 및 Al에서 원자 공공에 의해 형성된 클러스터보다 크기가 큰 경향을 보였고, 이는 부풀기 쉬운 재료일 수록 침입형 원자 클러스터를 더 많이 갖는 것을 의미한다. 낮은 온도에서 적용된 변형률은 방사선 조사 손상에 더 큰 영향을 미치므로, 낮은 온도에서 방사선 조사 환경에 놓인 재료에 대해서는 인장 변형 조건을 주의 깊게 조사해야 한다. 다양한 격자 구조를 가진 금속 내 Frenkel 쌍의 수와 클러스터 거동 차이는 방사선 조사 된 다른 대칭을 가진 결정 구조의 서로 다른 반응에 대한 통찰력을 제시한다. 이러한 데이터는 방사선 조사 환경에서 더 긴 시간 범위를 가지는 물질 내 미세 구조 진화 및 관련된 기계적 특성의 추정을 위한 반응률 이론 모델에 사용될 수 있다.