고성능 산소 캐리어를 위한 산소 저장성 물질의 개발

Title
고성능 산소 캐리어를 위한 산소 저장성 물질의 개발
Other Titles
Development of new oxygen storage materials for high oxygen carrier
Author
정현예
Alternative Author(s)
Hyeon-Ye Jeong
Advisor(s)
정용재
Issue Date
2018-08
Publisher
한양대학교
Degree
Master
Abstract
기후 변화 시대에서 세라믹 재료는 다양한 적용 가능성으로 인해 크게 각광 받고 있고, 그 중 하나로 산소 저장 능력 (Oxygen Storage Capacity, OSC)을 가진 물질을 활용한 연구가 활발히 진행되고 있다. 산소 저장 능력이란 물질과 물질 표면의 산소 분압 차이에 의해 산소를 저장 하거나 방출하는 능력을 일컫는 것으로, 이러한 산소 저장 능력을 가진 산소 저장성 물질에는 Ceria (CeO2)계 물질인 CeO2-ZrO2 고용체 (CZ), YBaCo4O7+δ 등이 있고, 그 중에서 ceria가 가장 대표적인 OSC 물질로 알려져 사용되고 있다. Ceria는 산화와 환원을 통해 산화 상태가 가역적으로 변화하는 고유의 redox (reduction-oxidation) 특성 때문에 높은 OSC 값을 가진다. 하지만 이 물질은 고온 안정성이 떨어지고, 이로 인해 촉매 특성이 억제되는 문제가 있다. 그렇기 때문에 CeO2 격자 내부에 Zr과 같은 외부 양이온을 첨가하여 고용체를 형성함으로써 이러한 문제를 개선하였다. 산소 저장성 물질은 자동차용 삼원 촉매 컨버터 (Three-Way Catalytic Converter, TWC), 고체 산화물 연료전지 (Solid Oxide Fuel Cell, SOFC), 산소 멤브레인 (Oxygen Membranes) 등 다양한 분야에 적용하여 활용될 수 있다. OSC 물질에 대한 연구로는 CeO2-ZrO2를 이용한 연구가 활발히 진행되었지만, 다양한 산화 상태를 가지는 전이 금속을 이용하여 OSC 향상을 시도하려는 연구들이 있었다. 본 연구에서는 새로운 산소 저장성 물질 후보를 선정하여 연구하고자 하였고, 이 물질을 위해 기존에 많이 사용되었던 Ceria와 같은 Fluorite 구조가 아닌 Perovskite-type 구조를 채택하였으며 전이 금속을 활용하였다. 그 중에서도 3차원적 층상 구조로 이루어져 있어 산소 구조를 다루기 쉬운 Brownmillerite 구조를 채택 하였다. Brownmillerite 구조는 A2BxB’2-xO5의 화학식을 갖는 oxygen deficient 구조로, A 자리에 Ca, B와 B’ 자리에 각각 Co와 Fe를 선정하여 Ca2CoxFe2-xO5 (CCFO)라는 물질을 합성하였다. CCFO는 여러 개의 산화 상태와 다양한 종류의 배위를 갖기 때문에 산소 교환을 통해 산소 결함을 안정화 하여 고성능의 산소 저장 능력을 가진다. CCFO의 구조적 특성과 전이 금속을 활용한 특성을 통해 고온에서의 안정성과 우수한 OSC를 동시에 갖춘 고체 산화물 재료의 개발과 그 평가를 목적으로 하였다. 글리신 질산염 공정을 통해 2µm 이하의 미세한 분말을 합성하였다. 등온 펄스법을 이용하여 500oC와 800oC에서 CCFO의 산소 저장 능력을 평가하였다. CCFO05 (Cobalt 함량이 5mol%인 CCFO)와 CCFO10 (Cobalt 함량이 10mol%인 CCFO)의 경우 O2와 4% H2/Ar에서 사이클을 반복하는데 가역적인 사이클을 보였으며, OSC 역시 500oC에서 각각 1500µmol-O/g과 2380µmol-O/g으로 높은 값을 보였다. 또한 OSC 측정 이후 XRD를 통해 상 안정성을 확인하였는데, CFO가 가장 안정하고 CCFO15로 갈수록 안정성이 깨지는 것을 확인하였다. 따라서 다른 조성들에 비해 비교적 안정하면서 동시에 고성능의 산소 저장 능력을 가진 CCFO05와 CCFO10에 대하여 장기 안정성을 확인하였다. 그 결과 CCFO05는 0.46%, CCFO10는 1.01%로, 두 시료 모두 약 100시간 동안 큰 열화 없이 가역적인 사이클을 잘 유지하는 모습을 확인하였다. 이를 통해 CCFO가 높은 온도에서도 고성능의 산소 저장 능력을 가지며, 동시에 구조적으로 안정한 물질로서 차세대 산소 저장성 물질로 사용될 수 있는 가능성을 제시하였다.
URI
http://dcollection.hanyang.ac.kr/common/orgView/000000106393http://repository.hanyang.ac.kr/handle/20.500.11754/75722
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GRADUATE SCHOOL[S](대학원) > MATERIALS SCIENCE & ENGINEERING(신소재공학과) > Theses (Master)
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