원자층 증착법으로 형성한 리튬이온 이차전지용 리튬금속전극을 위한 LiAlO 보호막

Title
원자층 증착법으로 형성한 리튬이온 이차전지용 리튬금속전극을 위한 LiAlO 보호막
Other Titles
Atomic-layer-deposited LiAlO protective layer for Li metal anode in Li-ion secondary batteries
Author
이학승
Alternative Author(s)
Hag Seung Lee
Advisor(s)
박태주
Issue Date
2018-02
Publisher
한양대학교
Degree
Master
Abstract
리튬 이차전지의 성능 향상을 위한 리튬 금속 전극에 대한 연구는 최근 들어 계속해서 발전해 왔다. 그러나 리튬의 물리화학적인 불안정성 때문에, 충방전 간 발생하는 전기화학적인 반응으로 인해 전극에 표면에 dendrite 형성 및 전극, 전해질의 소모가 발생하게 된다. 이러한 문제의 해결방법으로 여러 가지 전극표면의 보호물질이 제시되고 있지만, 대다수 후보 물질이 가지는 문제는 박막의 균일성과 낮은 이온전도도이다. 이러한 문제를 해결하기 위해 본 연구진은 원자층 증착법(Atomic Layer Deposition, ALD)을 활용한 Li-Al-O 보호막을 제시한다. LiAlO 박막은 전지 충방전 간 물리화학적 열화를 방지할 수 있다. Al2O3 와 같은 금속산화물 내부에 리튬이온을 추가하기 때문에 더 높은 이온전도도를 기대할 수 있다. 이번 논문에서는 LiOH와 Al2O3 사이클의 반복을 통하여 다양한 조성을 갖은 Li-Al-O 박막 증착을 진행하였으며, 그 두께는 분광 엘립소메트리(Spectroscopic ellipsometry)를 활용하여 측정하였다. 공정온도는 열적으로 취약한 리튬포일의 열화를 방지하기 위해 100 °C 이하로 제어되었다. 슈퍼 사이클 내 LiOH 사이클의 비율이 증가할수록 LIAlO 박막의 성장률이 크게 증가하는 것을 확인하였다. 이러한 결과는 LiOH로 영향을 받은 Al2O3의 성장률이 크게 증가해서 인 것으로 추정된다. 증착된 박막의 조성은 X선 광전자 분광법(XPS)을 사용하여 측정되었다. 박막의 이온전도도는 Electrochemical impedance spectroscopy(EIS) 분석을 통해 측정되었으며, 분석 결과로 얻어진 값은 전극의 보호막 역할 뿐 아니라 마이크로 배터리에 적용할 경우 고체전해질로도 사용할 수 있을 정도 높은 값을 나타내었다. 추가적으로 LiAlO 박막을 증착한 리튬 포일을 전해액에 담가 방치함으로써 LiAlO 박막의 보호성능 검증을 진행하였고 그 결과 충분한 반응 억제력을 확인할 수 있었다.
Li metal anode for Li-ion secondary batteries has been recently developed to enhance the battery performances. However, the physicochemical instability of Li causes a dendrite formation at the electrode surface by electrochemical reaction with electrolyte during charging/discharging cycle. Even though several protective layers were suggested, most of them have common problems of conformality and low conductivity. To address this problem, we suggest atomic-layer-deposited (ALD) Li-Al-O protective layer which is free from physicochemical degradation by lithiation during charging/discharging cycle. The addition of Li ions to metal oxides such as Al2O3 tends to increase the ionic conductivity. In this paper, ALD Li-Al-O thin films with various compositions were grown by repeated sub-cycle of ALD LiOH and Al2O3, and thickness was measured by spectroscopic ellipsometry. The process temperature was controlled below 100 °C for avoiding degradation of Li metal during ALD. As the LiOH cycle ratio in super-cycle increased, the growth rate of LiAlO was greatly increased. This is thought to be due to a sharp increase in the growth of Al2O3 affected by LiOH. The composition of thin films was estimated by X-ray photoelectron spectroscopy. The ionic conductivity of thin films was measured by electrochemical impedance spectroscopy. The ionic conductivity of the deposited thin film can be used not only as a protective film for Li metal but also as an electrolyte when applied to Li-micro batteries. In addition, Li foil deposited with LiAlO was immersed in an electrolyte solution to confirm the protective ability of LiAlO. As a result, sufficient reaction preventing ability was confirmed.
URI
http://www.dcollection.net/handler/hanyang/000000105615http://repository.hanyang.ac.kr/handle/20.500.11754/68467
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