Fabrication of Conductive Fabric Counter Electrodes decorated with different Carbon Composites for Dye Sensitized Solar Cells

Title
Fabrication of Conductive Fabric Counter Electrodes decorated with different Carbon Composites for Dye Sensitized Solar Cells
Other Titles
탄소복합재료 기반의 전도성 섬유형 상대전극 제조 및 이를 활용한 염료감응형 태양전지 개발
Author
Naveed Mengal
Advisor(s)
Sung Hoon Jeong
Issue Date
2018-02
Publisher
한양대학교
Degree
Doctor
Abstract
섬유일체형 전극에 대한 수요가 꾸준히 늘어남에 따라 전도성 직물의 최첨단 기술들이 요구되고 있는 실정이다. 특히 웨어러블 제품으로써 사용하기 위해선 경량화, 유연성, 비용 그리고 생산단가 등을 고려해야만 한다. 이러한 이유로, 본 논문은 흑연 복합체 전극이 코팅된 섬유형 상대전극을 개발하고 이를 염료감응형 태양전지에 적용하는 것을 목적으로 한다. 우선, 고 흡수성 lyocell 직물에 활성탄/흑연 복합체 (AC-GC) 를 코팅하여 매우 높은 전도성과 유연성을 갖는 직물을 개발하였다. 개발된 제품은 염료감응형 태양전지의 상대전극으로 사용되었고, 전해질은 polyethylene oxide 기반의 준-고체 전해질을 사용하였다. 개발된 상대전극은 기존에 사용하는 백금전극과 비슷한 수준의 높은 전도성과 전기촉매활성화 성능을 보였다. 또한 효소 처리된 탄소전극복합체는 트리요오드화물에 접근이 용이한 구조를 가짐으로 환원에 유리함을 보여주었다. 결과적으로, 최적화된 상대전극을 사용한 염료감응형 태양전지는 1. 56 Ω.cm2 의 매우 낮은 전하이동저항을 갖으며, 7.09%의 광전변환효율을 보였다. 그리고 개발된 전극은 액체 전해질 및 수계환경에서 탈리 및 변형등을 보이지 않았다. 나아가, 고 농도의 그라핀 옥사이드 나노시트 (GONs)를 Hummer의 공정을 준용하여 합성하였고 이를 침지-건조 공정을 통해 lyocell 직물에 코팅하였다. 코팅된 직물은 간단한 화학환원처리를 거쳐 그라핀나노시트(GNs) 화 하였다. 본 연구의 목적은 바인더 혹은 접착물질을 사용하지 않고 낮은 표면저항을 갖는 freestanding 섬유전극제품을 개발하는 것이다. 본 개발 공정을 통해 GONs가 lyocell 직물에 효과적으로 부착되고, 이후 간단한 화학공정을 거친 후에 GONs가 GNs 되면서, 외형적인 구조에 부정적인 영향을 끼지지 않았음을 확인하였다.또한 lyocell 직물에 코팅된 그라핀은 (L-CNs) 수계 및 전해질 용액 안에서 탈리 및 변형이 없었으며, 다양한 절곡각 실험에서도 기존의 40 Ω.sq-1 의 표면저항값을 유지하였다. 마지막으로, 흑연구조체의 전기촉매적 활성도를 향상시키기 위하여 높은 공극의 실리카 파티클을 흑연구조체 매트릭스 사이에 intercalation 하였으며, 결과적으로 저비용의 전기전도성 및 전기활성화정도를 갖는 상대전극을 개발하여, 준-고체 전해질을 사용하는 염료감응형 태양전지에 적용하였다. 이것은 단순 양이온을 띄는 흑연 상대전극에 비해 53.6%가 향상된 광전변환효율을 얻었다.최적화된 Si@G 10% 상대전극기반의 전지는 6.42%의 광전변환효율을 보였으며, 고가의 백금전극을 사용한 전지인 7.32% 의 값에 비해 비교할만한 성능인 것으로 판단된다. 향상된 전극 구조간 연결과, 향상된 전해질의 이온속도 때문에, 개발된 상대전극이 0.61 Ω.cm2 의 Rct 값을 갖는 것으로 사료된다.또한 순환 전압-전류시험에서 훌륭한 〖I^-/ I〗_3^- redox 전기-촉매활성도를 보였으며, 50회 이상의 운전에도 안정화 되어있음을 확인하였다.
The state of the art of conductive functional textile woven fabrics have given rise to a demand for textile-integrated electrodes. Textile electrodes are highly desirable for wearable electronics as they offer lighter weight, flexibility, cost effectiveness and ease of fabrication. Herein, this thesis accounts for the fabrication of textile counter coated with graphite composite electrodes for DSSC applications. Initially, a highly conductive and flexible woven fabric electrode is prepared using highly absorbent lyocell fabric coated with activated charcoal decorated graphite composite (AC-GC). This (AC-GC) coated lyocell fabric is used as a counter electrode (CE) for polyethylene oxide based quasi-solid state dye sensitized solar cell (Qs-DSSCs). This CE demonstrated high conductivity and electrocatalytic activity (ECA) compared to platinum (Pt) based CE. It is suggested that the enzyme treated charcoal infused graphite composite structure provided more accessibility to tri-iodide (I_3^-) ions for their reduction. This proposed organic fabric based DSSC assembly demonstrated extremely low charge transfer resistance (RCT) of 1.56 Ω.cm2 with a power conversion efficiency (PCE) of 7.09%. This fabric based CE is also highly stable in water and electrolyte solution. Further, a highly concentrated colloidal solution of graphene oxide nanosheets (GONs) is prepared using modified Hummer’s process and coated on to the lyocell fabric by dip-dry technique. The coated fabric is then reduced in to graphene nanosheets (GNs) using facile chemical reduction method. The aim is to devise a freestanding textile electrode with a low surface resistance without the use of any binder or adhesive material in the processing step. The different characterization results suggest that the GONs are effectively adhered on to the lyocell fabric and the conversion of GONs in to GNs by chemical reduction has no adverse effect on the crystalline structure of textile substrate. The graphene coated lyocell fabric (L-GNs) is found stable in water and electrolyte solution, it retained nearly same surface electrical resistance of 40 Ω.sq-1 at various bending angles. Finally, electrocatalytic activity of graphite is enhanced by intercalation of highly porous silica particles (as nano-spacers) in to the graphite particle matrix to fabricate a low-cost electrically conductive and electrocatalytically active counter electrode (CE) for photo-electrochemical quasi-solid state dye-sensitized solar cell (Qs-DSSC). An increase of 53.6% in PCE is achieved compared to bare cationised graphite coated CE. Our suggested Si@G 10% CE demonstrated commendable power conversion efficiency of 6.42% compared to 7.32% with expensive platinum (Pt) based Qs-DSSC. Owing to the improved interconnection, formation of the porous structure, and enhanced mobility of the electrolyte ions the proposed CE exhibited RCT of 0.61 Ω.cm2. The cyclic voltammetry (CV) of the as-prepared Si@G 10% CE shows excellent electro-catalytic activity towards the 〖I^-/ I〗_3^- redox couple and is stable up to 50 cycles.
URI
http://www.dcollection.net/handler/hanyang/000000104990http://repository.hanyang.ac.kr/handle/20.500.11754/68308
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GRADUATE SCHOOL[S](대학원) > ORGANIC AND NANO ENGINEERING(유기나노공학과) > Theses (Ph.D.)
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