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Coppersilicide 복합소재의 리튬이차전지 음전극용 전기화학적 특성

Title
Coppersilicide 복합소재의 리튬이차전지 음전극용 전기화학적 특성
Other Titles
Characteristics of Cu3Si composite for the anode material of lithium secondary batteries
Author
우재영
Alternative Author(s)
Woo, Jae-Young
Advisor(s)
선양국
Issue Date
2018-02
Publisher
한양대학교
Degree
Master
Abstract
리튬이차전지가 중대형 전력 저장 장치로 응용이 확대됨에 따라 고용량의 리튬이온 전극활물질이 요구되고 있으며, 이로 인한, 실용화되어 있는 카본음극소재 대안으로 실리콘기반의 전극활물질이 연구되고 있다. 그러나 흑연보다 10배 높은 이론용량이란 장점에도 불구하고 반도체소재로서의 낮은 전도성과 리튬과의 합금반응에서 발생하는 극심한 물리적 변화는 리튬이차전지 음극소재로써 개선되어야 할 점이다. 이러한 문제점을 해결하기 위해, 본 논문은 실리콘나노로드가 묶여져 있는 형태, 즉 번들형태의 실리콘나노로드를 제조하고 이를 구리실리사이드 복합성분의 입자로 제조하여 리튬이차전지용 음극으로 활용하였다. 제조방법으로서 실리콘 표면을 은(silver)을 이용한 금속화학식각법(metal-assist chemical etching)을 통해 번들형태의 나노로드 형태의 다공성 구조로 형성하였다. 이는 실리콘의 비표면적을 증가시키고, 리튬의 충·방전 시 발생하는 부피팽창을 자기완화(self-relaxant) 할 수 있도록 하였다. 이어서 개질되어진 실리콘 표면에 화학기상증착법(chemical vapor deposition)과 열처리를 통해 Cu3Si 나노입자를 균일하게 형성시켰다. 제조된 Cu3Si는 리튬과 반응하지 않는 물질로써, 실리콘의 전기전도성 향상에 기여 할 수 있는 장점을 가지고 있다. 본 연구결과로서 실리콘 표면에 도핑(doping)되어진 Cu3Si 나노입자의 함유량변화에 따른 충·방 효율특성, 투과 전자 현미경 및 전기 화학적 임피던스 분광 시험에 의해 최적화 조건을 제시하였다. 관찰된 최적조건은 2wt.%의 Cu3Si 나노입자가 균일하게 도핑(doping)된 나노로드 형태의 다공성 실리콘으로 전기화학적성능 결과 90.49%의 높은 초기 충·방 효율을 보였으며, 초기 용량 3,036.4 mA h-1에서 100사이클 후 1784.11 mA h-1 용량을 나타냈으며, 이는 58.72 %의 용량 유지율을 보였다. Cu3Si의 균일한 도핑(doping)의 효과는 우수한 전도성으로 인한 SEI(solid-electrolyte interphase)막의 저항이 감소하고 실리콘 내부의 Li+ 이온의 확산을 향상시키는 효과를 가져왔다.
The silicon based composite considered as an alternative anode material due to its high specific capacity, but it required enhanced cycle performance and coulomb efficiency. In the present study, the Cu3Si nano-particles doped porous-silicon particles was prepared via a simplified chemical vapor deposition (CVD) process and sequent heat treatment. The Cu3Si doping content was optimized by the relationship between the electrochemical performance and its characteristics such as electrical conductivity and lithium diffusivity. The results show that compared with the porous-silicon particles, the Cu3Si doping significantly enhanced the discharge capacity, coulombic efficiency, capacity retention, and high-rate performance of the silicon-based anode. The optimum performance with a discharge capacity of 3,036.4 mA h g-1 and a coulombic efficiency of 90.49% at the first cycle (after the first three formation cycles) and a capacity retention of 58.72 % after 100 cycles occurred at a Cu3Si doping content of 2wt.%. The reasons for this areas follows: the porous-silicon particles with a similarly silicon nanorod structure accommodated the volume change to maintain the mechanical stability of the electrode during the cycling process
during the simplified CVD process, the nano-structure of silicon was retained
the high conductivity due to Cu3Si doping decreased the formation resistance of the solid-electrolyte interphase (SEI) film and enhanced the diffusion coefficient of Li+ inside the silicon-based material
both fewer Cu3Si doping and aggregation particles resulting from excessive Cu3Si doping yielded insufficient electrical conductivity and decreased the formation resistance of the SEI film for the silicon-based material.
URI
http://www.dcollection.net/handler/hanyang/000000104833http://repository.hanyang.ac.kr/handle/20.500.11754/68278
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