고분해능 X-선 회절을 이용한 1, 2, 3차원 물질 분석 연구

Abstract

High-resolution x-ray diffraction is one of the most widely used techniques for examining the structure of crystalline materials. In this study, we developed a measurement approach for difficult-to-analyze samples at the laboratory scale; the material's structure was easily measured and evaluated. First, despite the bandgap tuning flexibility of ternary semiconducting nanowires, phase mixing during nanowire growth is inevitable because of the surface energy competition between the bulk stable zinc blende (ZB) and the metastable wurtzite (WZ) phase. As the electronic structure of the grown nanowires depends on not only the composition but also the crystal structure of the nanowires, careful characterization of the phase mixing phenomena in the nanowires is significant. Here, we developed a modified reciprocal space mapping method exploiting laboratory-based high-resolution X-ray diffraction (HR-XRD) for phase analysis in a one-dimensionally grown nanowire array on a (111) Si substrate in one measurement sequence. The main difficulty of phase analysis in a nanowire array using HR-XRD is the overlap of the diffraction peaks resulting from the structural similarity between ZB and WZ. Using the proposed method, we could successfully separate the diffraction overlapping of the WZ and ZB phases and reveal the lattice constants, composition, and effect of the strain of an InAsxP1-x nanowire array corresponding to the growth conditions in one measurement sequence. Second, charge doping to Mott insulators is critical to realize high-temperature superconductivity, quantum spin liquid state, and Majorana fermion, which would contribute to quantum computation. Mott insulators also have a great potential for optoelectronic applications. To enhance the photoresponse of Mott insulators, charge doping is a promising strategy since it leads to effective modification of electronic structure near the Fermi level. Intercalation, which is the ion insertion into the van der Waals gap of layered materials, is an effective charge-doping method without defect generation. To obtain information on a detailed RuCl3 and intercalant 1D EM map, it needs to (00l) surface normal direction scan by XRD. By analyzing the peak corresponding to (00l), it was possible to confirm whether the intercalant of organic ions (TMA+) was inserted. In addition, with organic ion intercalation, the intercalation superlattice showed exceptional stability in the ambient air (more than four months), unlike in the intercalation of an alkali metal ion. Third, resolution X-ray diffraction was used to measure the mean composition of specimens without damaging the specimens of InAs1-xSbx epilayer. InAs1-xSbx thin films were grown epitaxially on the GaSb substrate having a similar lattice constant as the thin films by utilizing the molecular beam epitaxy method at various growth temperature conditions. Here, tilt of the growth direction in InAs1-xSbx thin films was observed despite having no off-cut angle of the GaSb substrate. Cases considering and not considering the tilt of the growth direction were analyzed to show a 3% difference in the relative composition of Sb in InAs1-xSbx thin films. Accordingly, this study revealed that the growth tilt of the epilayer must be taken into account when measuring the precise composition of InAs1-xSbx thin films grown on a GaSb substrate using high-resolution X-ray diffraction. Lastly, it is important to measure the lattice misfit and orientation in Ni-based single-crystal superalloys to predict their mechanical properties, it is difficult to measure the exact orientation and lattice misfit owing to deviations between the surface and growth direction using conventional x-ray diffraction. Therefore, we developed the growth directional alignment method to measure the orientation and misfit accurately via high-resolution x-ray diffraction. Using this method, we obtained the dominant orientation information both for the out-of-surface and in-surface directions. Moreover, we could achieve sufficient angular resolution during diffraction to measure the lattice misfit between the γ and γ’ phases.|고해상도 x-선 회절은 결정질 물질의 구조를 조사하는데 비파괴적이고 시료의 전처리 과정이 쉬워 가장 널리 사용되는 기술 중 하나입니다. 이 연구에서 우리는 실험실 규모에서 분석하기 어려운 샘플에 대한 측정 접근법을 개발했습니다. 첫째, 3-5족 반도체 나노와이어는 조절 가능한 밴드 갭으로 다양한 소자에 응용될 수 있음에도 불구하고, zinc-blende (ZB)와 준안정 wurtzite(WZ) 상 사이의 표면 에너지 경쟁으로 인해 나노와이어 성장 중 상 혼합이 불가피합니다. 성장된 나노와이어의 전자 구조는 나노와이어의 조성뿐만 아니라 결정구조에도 의존하기 때문에 나노와이어의 상혼합 현상을 특성화하는 것은 매우 중요하다. 그래서 실험실 기반 고해상도 X선 회절(HR-XRD)을 활용하는 수정된 상호 공간 매핑 방법을 개발하여 하나의 측정 시퀀스에서 Si(111) 기판에서 1차원적으로 성장한 나노와이어 어레이의 구조 분석을 했습니다. HR-XRD를 사용하는 나노와이어 어레이에서 위상 분석의 주요 어려움은 ZB와 WZ 사이의 구조적 유사성으로 인한 회절 피크의 중첩입니다. 개발된 방법을 사용하여 WZ 및 ZB 상의 회절 중첩을 성공적으로 분리하고 격자 상수, 구성 및 InAsxP1-x 나노와이어 어레이의 변형률을 분석할 수 있습니다. 둘째, Mott 절연체에 대한 전하 도핑은 양자 계산에 기여할 고온 초전도, 양자 스핀 액체 상태 및 Majorana fermion을 구현하는데 중요합니다. Mott 절연체는 또한 광전자 응용 분야에 큰 잠재력을 가지고 있습니다. Mott 절연체의 광응답을 향상시키기 위해 전하 도핑은 페르미 준위 근처에서 전자 구조의 효과적인 수정으로 이어지기 때문에 유망한 전략입니다. 층상 물질인 반데르발스 갭에 이온을 삽입하는 인터칼레이션(Intercalation)은 결함 발생이 없는 효과적인 전하 도핑 방법이다. RuCl3에 유기 이온을 삽입하는 경우, 1D EM 맵에 대한 정보를 얻으려면 XRD로 표면 법선 방향 스캔을 (00l) 해야 합니다. (00l)에 해당하는 피크를 분석하여 유기 이온(TMA+)의 인터컬런트의 삽입 여부를 확인 할 수 있었다. 또한 유기 이온을 삽입하는 것은 알칼리 금속 이온의 인터칼레이션과 달리 주변 공기(4개월 이상)에서 탁월한 안정성을 보였다. 셋째, InAs1-xSbx 박막을 손상시키지 않고 박막의 평균 조성을 측정하기 위해 해상도 X-선 회절을 사용하였다. InAs1-xSbx 박막은 다양한 성장 온도 조건에서 분자빔 에피택시 방법을 이용하여 박막과 유사한 격자 상수를 갖는 GaSb 기판 상에 에피택셜 성장하였다. 여기서, InAs1-xSbx 박막에서는 GaSb 기판의 결정 방위 각도가 없음에도 불구하고 박막 성장 방향의 기울기가 관찰되었다. 성장 방향의 기울기를 고려한 경우와 고려하지 않은 경우를 분석하여 InAs1-xSbx 박막에서 Sb의 상대적 조성에 3% 차이를 보였다. 따라서, 본 연구는 고해상도 X선 회절을 이용하여 GaSb 기판에서 성장된 InAs1-xSbx 박막의 정확한 조성을 측정할 때 에피층의 성장 기울기를 고려해야 함을 보여주었다. 마지막으로 Ni계 단결정 초합금의 기계적 특성을 예측하기 위해서는 γ와 γ' 상의 격자 상수 차이 및 배향을 측정하는 것이 중요하다. 성장되는 합금은 표면과 성장 방향의 편차로 인해 일반적인 XRD 측정으로는 정확한 배향 방향 및 격자 상수 차이를 측정하기 어렵다. 따라서 고분해능 x-선 회절을 통해 배향 방향과 격자 상수 차이를 정확하게 측정하기 위해 성장 방향 정렬 방법을 개발했습니다. 이 방법을 사용하여 γ와 γ' 상 사이의 격자 상수 차이를 측정할 수 있는 충분한 각도 분해능을 얻을 수 있었습니다.