휘발성 유기화합물의 수분 제거를 위한 증기투과–투과증발 통합공정에 대한 이론 및 실험적 연구

Abstract

본 연구에서는 휘발성 유기화합물(volatile organic compounds, VOCs)의 탈수를 위해 NaA 제올라이트 분리막을 사용한 증기투과(vapor permeation, VP) 및 투과증발(pervaporation, PV) 공정 기반의 통합 VOCs 정제 공정을 제안하였다. 이를 위해, 본 연구에서는 IPA–물 혼합물을 이용하여 단위공정(증기투과, 투과증발)의 성능 특성을 다양한 작동조건(공급유량, 공급농도, 공급온도, 투과측 압력)에 대하여 실험적으로 평가하였다. 이때, 각 공정의 성능은 IPA와 물의 투과유속과 IPA의 순도 및 회수율을 사용하여 평가하였다. 그리고 본 연구에서는 증기투과 및 투과증발 공정에서의 공급측 경계층과 분리막을 통한 물질전달과 공급 및 투과측 유동의 화학종, 질량, 그리고 운동량 평형방정식을 고려한 상세 수학적 모델을 개발하였다. 수학적 모델은 실험결과와의 비교를 통해 검증하였으며, 실험결과와의 상대오차는 최대 6% 미만으로 잘 일치하였다. 한편, 증기투과 및 투과증발 공정의 성능평가 결과를 기반으로 2단의 증기투과 모듈과 1단의 투과증발 모듈로 구성한 통합공정이 설계 및 제작되었으며, 통합공정의 성능평가는 증류 공정을 통해 생산된 유증기를 모사한 혼합용액(74 wt% IPA, 26 wt% 물)을 이용하여 수행하였다. IPA는 2단 증기투과 공정을 통해 약 99.86% 회수하였으며, 이때 생산된 IPA의 순도는 약 96.67 wt%이었다. 그리고 증기투과 공정을 통해 생산된 IPA 용액의 농도는 투과증발 공정을 통해 약 99.23 wt%까지 고질화하였다. 통합공정을 통한 IPA의 회수율과 순도에 대한 수치해석 결과는 각각 약 97.10%와 99.97 wt%이었으며, 실험과 수치해석 결과의 상대오차는 최대 3% 미만으로 잘 일치하였다.|In this study, an integrated VOCs purification process consisting of vapor permeation and pervaporation processes is proposed for dehydration of volatile organic compounds (VOCs) using NaA zeolite membrane. Specifically, the performance characteristics of the unit process (vapor permeation and pervaporation) were experimentally evaluated under various operating conditions (such as feed flow rate, feed concentration, feed temperature, and permeate–side pressure) using an IPA–water mixture. The performance index of each process was analyzed using the parameters that include permeate flux, IPA purity and recovery rate. In addition, a detailed mathematical model was developed based on the species, mass, and momentum balance equations considering the mass transfer through the feed–side boundary layer and membrane during the vapor permeation and pervaporation processes. The mathematical model was validated with the experimental data, it was in good agreement with a relative error of <6%. Furthermore, based on the performance evaluation results of the unit process, a hybrid process consisting of two-stage vapor permeation and a one-stage pervaporation module was designed and manufactured. A mixed solution (74 wt% IPA, 26 wt% water) that simulates the oil vapor produced through the distillation process was used to evaluate the performance of the hybrid process. IPA of about 99.86% was recovered through the two-stage vapor permeation process with a purity of about 96.67 wt%. In addition, the concentration of the IPA solution produced through the vapor permeation process was refined to 99.23 wt% through the pervaporation process. The numerical analysis results for the recovery rate of IPA and purity through the hybrid process were about 97.10% and 99.97 wt%, respectively, exhibiting good agreement with the experimental data with a relative error of <3%.