Statistical Analysis of Microscopic Transport Characteristics in Random Inhomogeneous Porous Gas Diffusion Layers for Fuel Cell Applications

Abstract

In the present study, a full statistical analysis coupling with computational modeling is performed to investigate the microscopic transport characteristics in random inhomogeneous porous gas diffusion layers (GDLs) at a 95% confidence level. In the first part, series of GDLs are stochastically modeled using randomly distributed carbon fibers. A representative element volume (REV) is determined to minimize the uncertainty in the statistical analysis. Then, a single-phase three-dimensional 19-velocity (D3Q19) lattice Boltzmann method (LBM) is applied to simulate the mass transfer phenomena throughout the GDLs. The mass transport characteristics (i.e., permeability, tortuosity, and effective diffusion coefficient) of the GDLs are statistically estimated. Moreover, a path-finding algorithm is developed to simulate electron and thermal conduction along GDLs. As the current GDLs are hydrophilic, a hydrophobic material polytetrafluorethylene (PTFE) is added to avoid water flooding. The meniscus formation of PTFE agent between adjacent fibers is considered to generate highly elaborate microstructures in commercial GDLs. Morphological effects of PTFE content on multi-transport characteristics of the GDL samples are statistically analyzed and mathematically approximated as a function of untreated porosity (i.e., porosity before PTFE loading). The predicted results reveal an inverse relationship between anisotropic permeability and PTFE loading because the addition of PTFE decreases the bulk porosity of the GDLs. In addition, the electrical and thermal conductivities of GDLs are statistically estimated. The results show that the addition of PTFE has relatively larger effects on the through-plane electrical and thermal conductivities than the in-plane ones. In order to increase the mass performance of GDLs, a potential design, in which GDLs are designed with locally variable through-plane porosities is established. Gradient porosity distributions are mathematically described in either Eulerian (convex /concave) or linear forms along the GDL thickness. Multi-transport characteristics are numerically estimated in GDL samples with gradient porosities and compared to those with a uniform porosity. The corresponding results reveal that GDLs with a concave porosity distribution possess higher permeabilities and are more favorable to mass transfer than GDLs with a uniform porosity owing to larger local pore diameters. GDLs with a convex porosity distribution present the highest electrical and thermal conductance than other GDL samples due to the highest fiber volume fractions. In addition, the effects of porosity distribution on various transport resistances in GDLs are quantitatively evaluated and compared. These results are referential to the design of GDL structures based on the practical requirements for various electrochemical devices. In the final part, considering the overall performance of fuel cells, interfacial transport characteristics between GDLs and their neighboring porous components: metal foam channels and microporous layers (MPLs) are examined. A series of channels, GDLs, and MPLs are, respectively, generated with various porosity to reflect random porous structures. The mass transport characteristics predicted from LBM shows that the effective mass diffusion coefficient in the GDLs is mainly influenced by molecular diffusion. Nevertheless, the dominant mass transfer mechanism in MPLs is Knudsen diffusion. Further, interfacial areal contact ratios between adjacent porous media (i.e., channel/GDL and GDL/MPL) are calculated. The results demonstrate that the variation in the local porosity of the porous media has a critical effect on interfacial contact properties.|본 연구는 95% 신뢰를 갖는 비균질 다공성 기체확산층(GDL)의 미시적 전달 특성을 연구하기 위한 전체 통계 분석에 기반한 포괄적인 계산 모델링을 수행합니다. 초기에, 불규칙한 분포 패턴을 가진 탄소 섬유를 사용하여 일련의 GDL을 확률적으로 모형화 합니다. 대표적인 요소 볼륨(REV)은 통계 분석의 불확실성을 최소화하기 위해 결정 후, GDL 전체의 질량 전달 현상을 시뮬레이션하기 위해 단상 3차원 19속도(D3Q19) 격자 볼츠만 방법(LBM)을 적용합니다. GDL의 질량 전달 특성(투과도, 굴곡률 및 유효 확산 계수)을 통계적으로 추정합니다. 또한, GDL을 따라 전자 및 열 전도를 시뮬레이션하기 위해 여과 이론에 기반한 경로 찾기 알고리즘이 개발됩니다. 이후, 인접한 섬유들 사이에 소수성 폴리테트라플루오레틸렌(PTFE) 작용제의 반구 형태의 액면의 형성은 상업용 GDL에서 매우 정교한 미세 구조를 생성하는 것으로 간주합니다. GDL 검체의 PTFE의 함량에 따른 다중 전달 특성에 미치는 형태학적 영향은 통계적으로 분석되고 수학적으로 처리되지 않은 공극률(즉, PTFE 적재 전 공극률)의 함수로 근사화 됩니다. 예측된 결과는 PTFE를 추가하면 GDL의 전체적인 공극률이 감소하기 때문에 비등방성 투과성과 첨가된 PTFE의 양 사이의 반비례 관계를 보여줍니다. 또한 GDL의 전기 및 열전도성은 통계적으로 추정됩니다. 결과는 PTFE의 첨가가 관통하는 평면의 전기 및 열 전도도에 상대적으로 더 큰 영향을 미친다는 것을 보여줍니다. GDL은 위치에 따라 변할 수 있는 관통하는 면의 공극률으로 설계되었습니다. 경사 공극률 분포는 수학적으로 오일러식(볼록/오목) 또는 GDL 두께를 따라 선형 형태로 설명됩니다. 다중 전달 특성은 경사 공극률을 가진 GDL 샘플에서 수치적으로 추정되며 균일한 다공성을 가진 표본과 비교됩니다. 해당 결과는 오목한 공극률 분포를 가진 GDL이 국소 공극 직경이 크기 때문에 균일한 다공성을 가진 GDL보다 높은 투과성을 가지며 질량 전달에 더 유리하다는 것을 보여줍니다. 볼록한 공극률 분포를 가진 GDL은 섬유 부피 분율이 가장 높기 때문에 다른 GDL 표본보다 전기 및 열 전도성이 가장 높습니다. 또한, GDL의 다양한 전달 저항에 대한 공극률 분포의 영향을 정량적으로 평가하고 비교합니다. 위와 같은 다양한 전기화학장치에 대한 실제 요구 사항을 기반으로 도출된 결과는 GDL 구조물의 설계에 반영 가능하다. 마지막으로, GDL과 인접한 다공성 부품(금속 폼 채널 및 MPL) 사이의 계면 전달 특성을 연구한다. 직렬로 연결된 채널, GDL, MPL은 각각 다른 종류의 구조와 전달 특성을 반영하기 위해 무작위로 생성되었습니다. LBM에서 예측된 질량 전달 특성은 GDL의 유효 질량 확산 계수가 주로 분자 확산에 의해 영향을 받는다는 것을 보여줍니다. 그러나 Knudsen 확산은 MPLs에서 여전히 지배적인 질량 전달 방법입니다. 또한 두 개의 인접한 다공성 매체(즉, 채널/GDL 및 GDL/MPL) 사이의 접촉 면적 비율을 계산합니다. 결과적으로 다공성 매질의 국소 공극률의 변화가 계면 연결에 상당한 영향을 미친다는 것을 나타냅니다.