롤 캘린더 공정을 이용한 고체산화물연료전지의 구조적 안정성과 전기화학 성능 향상 기술 개발

Abstract

고체산화물연료전지의 높은 비용, 특히 스택의 높은 제조비용은 상용화를 늦추는 큰 원인 중 하나이다. 전체 제조비용 중에서도 품질관리와 소결 공정이 가장 많은 부분을 차지하고 있는데, 해당 비용 감소를 위해서는 공정결함이 억제되어야 할 뿐만이 아니라 전해질의 소결도 또한 향상되어야 한다. 따라서, 본 연구에서 테잎 적층 및 접합에 롤 캘린더 공정을 적용하여 상기 두 문제를 동시에 해결하고자 하였다. 원리적으로 일축프레스의 경우 수직응력만 인가할 수 있는 반면, 롤 캘린더 공정의 경우 전단응력을 적용할 수 있어 입자의 재배열 및 테잎간 계면에서의 계면결합도 향상시킬 수 있을 것이라 기대하였다. 전단효과가 적층체의 소결 전 미세구조에 미치는 영향을 관찰하기 위하여 FIB-SEM 분석법을 활용, 삼차원 구조와 기공 크기 분포를 분석하였다. 그 결과, 롤 캘린더 공정이 일축프레스에 비해 다층의 테잎을 효과적으로 적층 및 접할할 수 있었으며, 공정결함 없이 전해질층의 높은 성형밀도를 얻을 수 있었다. 그 결과, 일축프레스로 제작한 전해질의 경우 치밀한 YSZ 전해질을 얻기 위하여 1350℃ 소결온도가 필요했던 반면, 롤 캘린더 공정에서는 보다 낮은 1270℃서 치밀한 전해질 막을 얻을 수 있었다. 또한, 롤 캘린더를 이용하여 제작된 셀은 일축프레스를 이용, 1350℃소결로 얻어진 셀보다 1.5배 더 높은 전기화학 성능을 나타내었는데, 이는 i) 음극과 전해질 계면에서의 향상된 접합과 ii) 상대적으로 낮은 소결로 음극에서의 삼상계면 밀도 향상에 효과인 것으로 판단된다. 롤 캘린더 공정은 전단응력을 효과적으로 인가함으로써 소결 온도와 공정 결함에 대한 문제를 동시에 해결할 수 있을 뿐 아니라 전기화학 성능 향상, 나아가 상용화에 적합한 공정 기술로 활용될 수 있을 것이다.